【摘 要】
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随着核能的发展,放射性废物的处理也逐渐成为一个不容忽视的问题。放射性废物中含有约1%的放射性碘元素,这些放射性碘元素容易在人体内富集并引起癌症,必须将其妥善处理防止其进入自然界中。由于碘元素的性质不同于铀、钚等元素,目前常用的放射性废物处理手段不适用放射性碘的处理。为满足放射性碘元素的固化需求,本文研究了几种适用于固化碘的玻璃材料。针对固化放射性碘元素的需求,本论文中制备了多种备选的固化体材料,并
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随着核能的发展,放射性废物的处理也逐渐成为一个不容忽视的问题。放射性废物中含有约1%的放射性碘元素,这些放射性碘元素容易在人体内富集并引起癌症,必须将其妥善处理防止其进入自然界中。由于碘元素的性质不同于铀、钚等元素,目前常用的放射性废物处理手段不适用放射性碘的处理。为满足放射性碘元素的固化需求,本文研究了几种适用于固化碘的玻璃材料。针对固化放射性碘元素的需求,本论文中制备了多种备选的固化体材料,并以较为简易的方法测试其抗浸出性能。对研究中制备的AgI-Ag2O-P2O5、AgI-Ag2O-Bi2O3-TeO2、AgI-Bi2O3-P2O5、AgI-Ag2O-WO3 玻璃材料的抗浸出性能进行测试,并以此测试结果为主要评价依据进行筛选。实验结果中AgI-Ag2O-WO3对I的固化效果最好,其对应的浸出液中I的浸出量小于0.05mg/L。综合其他因素在待选的多种固化体系中优选了 AgI-Ag2O-WO3玻璃体系作为固化体进行深入的研究和测试。对于AgI-Ag2O-WO3玻璃体系的制备工艺进行了简单的优化。综合热处理时间、热处理温度、熔融效果和效率等因素和减少碘的损失,得出了对于AgI-Ag2O-WO3玻璃较为普适的热处理程序为升温速率设定为10℃/min,升温终点为650℃,保温时间为30min。以该工艺进行AgI-Ag2O-WO3玻璃的热加工过程中碘的损失率约为0.3~0.4%,制备的玻璃密度范围为6.55g/cm3~6.82g/cm3。采用产品一致性测试标准(PCT)对AgI-Ag2O-WO3固化玻璃制备衡量浸出性能测试的样品并使用离子色谱-质谱仪(ICP-MS)分析浸出样品中的元素浓度。测试结果中I元素的归一化浸出速率NRi约为1×10-6g/(m2·d)。该测试结果表明AgI-Ag2O-WO3玻璃对于其中的I元素具有良好的固定效果和抗浸出性能。对AgI-Ag2O-WO3玻璃采用扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱分析(EDS)进行了表面形貌分析。所有成形的AgI-Ag2O-WO3玻璃体外观是均匀且光滑透明的,仅有少部分区域因不同的原因产生了微量的缺陷。X射线衍射(XRD)测试结果表明实验制备的AgI-Ag2O-WO3玻璃中无结晶现象,X射线光电子能谱(XPS)测试表明AgI-Ag2O-WO3玻璃中的I以I-离子形式形式存在,W以WO42-离子形式存在,Ag以Ag+离子形式存在。红外光谱(IR)测试结果也进一步证明了 XPS测试对元素存在形式的判断。
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