微纳马达的生物相容性、运动控制与化学通信研究

来源 :武汉理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xuguanghong
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人工微纳马达是微纳机器的核心部件。由于它们具有自主运动性能,经过特定的功能化后可以在液体介质中执行包括主动药物输送、细胞分离和加速环境修复等任务。为了实现微纳马达在这些方面的应用,它们必须具有良好的生物相容性、运动可控性及智能化等特性。现有自驱动微纳马达的运动多数依赖毒性或腐蚀性燃料,制约了它们在生物领域内应用。另一方面,由于微纳马达自身的小尺寸及非对称结构,其运动方向往往受到布朗运动和局部液体流动的干扰。因此,自驱动微纳马达通常只能进行随机运动,从而严重阻碍了它们的应用。另外,微纳马达需要具有一定的智能性,以实现对周围环境进行响应并自主完成任务。因此,针对微纳马达在生物领域应用的几个关键问题,本论文致力于提高微纳马达的生物相容性、运动可控性以及开发它们的智能行为。第一,针对微纳马达的运动依赖有毒燃料及生物相容性差这一问题,本论文开发了以水或人体体液(如血浆)为燃料的生物相容型镁基双面神微马达。首先,本论文利用碳酸氢钠对镁基马达表面氢氧化镁惰性层的快速蚀刻作用,发展了水驱的Mg/Pt双面神微马达。随后,为了解决目前微纳马达残骸可能会对生物体造成危害这一问题,本论文发展了在运动环境中可以完全降解的镁基马达,它们的可控降解性能依赖于双面神马达的两种组分在运动环境中的不同腐蚀速率。根据实际应用的需求,本论文通过选择不同惰性层材料(如氧化锌或硅)来控制它们的降解时间。最后,本论文利用基于生理体液对氢氧化镁惰性层的点腐蚀和缓冲效应,发展了可以直接在模拟体液和血浆中运动的镁基双面神微马达,并利用马达表面聚(N-异丙基丙烯酰胺)水凝胶的温敏响应特性,实现微米马达对药物分子的可控装载、运输和释放。第二,针对目前微纳马达均为非对称结构,运动姿态容易受到自身布朗运动和运动环境中局部液体扰动影响,导致运动方向难以控制的问题,发展了具有仿生趋光特性的各向同性半导体微马达。利用光在半导体材料中有限的穿透深度,在各向同性结构的马达表面构造出非对称的化学反应,通过其释放的产物引起定向的局部液体流动,从而驱动马达定向运动。这类光响应微纳马达的催化产物的空间分布由入射光方向及强度决定,与马达自身的旋转无关。通过调控马达表面的化学反应过程及反应产物类型分别构建了具有正或负趋光运动的微纳马达。通过选用不同能带结构的半导体材料,发展了可见光响应的趋光半导体马达。最后,依据微马达高度可控的运动行为,本章展示了它们在微纳粒子操纵方面的应用前景。第三,利用生物微纳马达自身的趋化特性对它们的运动方向进行引导,并展示这一技术在癌症治疗方面的应用潜力。以精子细胞为例,利用它们对Fe2O3@DOX纳米粒子的内吞作用将其功能化。功能化精子马达的动力来源于天然的精子细胞,因此其运动不会受到外界燃料的限制,并可通过对卵细胞的趋化性自主寻找目标区域。本论文通过控制溶液渗透压来调控精子马达尾部的长度,从而调控其摆动时提供的推进力及推进速率。通过调节环境的pH值,诱导精子细胞死亡以改变其细胞膜的通透性,从而实现可控释放货物,并展示了其对人卵巢癌细胞(SKOV-3细胞)的杀灭能力。第四,微纳马达的智能化是它们相互合作和自主完成任务的必要条件。本论文展示了两种不同的人工合成纳米马达之间的仿生化学通信。设计了表面含有金属银的PS/Ni/Au/Ag双面神微米马达(激活马达),该马达通过金属银催化分解双氧水提供驱动力,同时金属银被双氧水腐蚀释放银离子信号。当激活马达运动到SiO2/Pt双面神纳米马达(被激活马达)附近时,其释放出的银离子信号被SiO2/Pt马达检测,并以单质金属银的形式重新沉积在Pt表面上。SiO2/Pt马达形成新的Pt-Ag双金属合金表面,在电子效应和几何效应(electronic and geometrical effect)的协同作用下具有更高的双氧水催化分解速率,从而表现出具有更高的推进速率。
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