高通量耐污染PAMAM接枝PAN超滤膜的制备及其污染机理研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:alanyu97
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本文首次利用聚酰胺-胺型树状大分子(PAMAM)通过原位改性制备了 PAMAM接枝PAN超滤膜(PAN-PAMAM)。在此基础上,进一步对PAN-PAMAM膜进行表面改性。采用扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(ATR)、X射线光电子能谱(XPS)、热重(TGA)等对膜进行系统的表征。首先配制不同比例的PAN-PAMAM铸膜液,通过在80℃下加热6h使其反应,然后采用非溶剂致相分离法(NIPS)制备得到一系列PAN-PAMAM平板超滤膜,通过对比不同配比膜的结构和性能,获得最优的制膜配比为15 wt.%PAN和0.5 wt.%PAMAM。优化的PAN-PAMAM膜显示出高通量(420 L.m-2·ha-1·br-1)和优异的BSA截留率(99%)。为了提高膜的亲水性,在不同条件下用乙醇胺(ETA)对PAN-PAMAM膜进行了表面改性,分别采用了 ETA/PEG混合溶液和ETA/NaOH水溶液。其中,ETA/NaOH改性PAN-PAMAM膜的水通量下降较少,仍有403 L·m-2·h-1·bar-1,且BSA截留率维持在98%。XPS结果表明,ETA/NaOH改性膜表面生成了羧基,亲水性大大改善,对海藻酸钠(SA)、腐殖酸(HA)、牛血清白蛋白(BSA)均表现出优异的抗污染性能,在BSA/PBS溶液中水通量恢复率(FRR)从61%提高至91%,在SA和HA溶液中的FRR均在93%以上。此外,相比水溶液,改性膜在磷酸盐缓冲(PBS)溶液中显示出更好的抗污染性能。DLS结果表明,在水溶液和PBS溶液中,BSA聚集体的形态不同。结合AFM图像和BSA静态吸附结果,证明了 PBS会降低膜表面吸附BSA的覆盖范围和数量。在BSA/PBS溶液中,ETA/NaOH改性PAN-PAMAM膜对BSA的静态吸附量仅为18 μg/cm2。最后利用表面张力和XDLVO理论定量分析膜污染过程,计算结果显示,ETA/NaOH改性PAN-PAMAM膜的总界面相互作用能△GXDLVO为负值,表明对BSA有较强的排斥作用。此外ETA/NaOH改性大大增加了膜的极性相互作用能△GAB,这有利于BSA的脱附。然而,吸附BSA后,膜的极性相互作用能△GAB大大降低,从而导致了膜的不可逆污染。
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