多级孔ZSM--5分子筛剂条成型及其机械强度研究

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多级孔ZSM-5分子筛不仅继承了传统分子筛的各种优点,而且还克服了其在大分子扩散方面的局限性。对于粉末型催化剂,成型是其实现工业应用最重要的步骤之一,而且成型体机械性能是确保反应系统可靠运行的关键参数。因此,本文对多级孔ZSM-5分子筛进行挤条成型操作,并主要研究干燥和焙烧过程对成型颗粒机械性能的影响。具体工作内容如下:
  首先,采用单因素法,初步考察了挤条成型中干燥和焙烧过程对ZSM-5分子筛成型颗粒性能的影响。结果表明,干燥和焙烧均显著影响成型颗粒机械强度及其可靠性。因而,实验确定了干燥和焙烧中主要因素影响较大的因子范围。
  其次,采用中心复合正交设计研究了干燥温度、干燥时间和干燥含水率对ZSM-5成型体机械性能的影响,并且利用响应面方法论建立了成型颗粒的机械强度和Weibull模量的数学模型。结果表明:随着干燥温度的增加,机械强度和Weibull模量均有所减小;机械强度随干燥时间的增加而减小,但干燥时间对Weibull模量的影响并不显著;当干燥含水率处于实验中间值时,机械强度和Weibull模量均达到最大。通过数学模型分别确定了最佳的干燥条件。在该条件下,样品的机械强度和Weibull模量均达到最大。表征结果表明,捏合和挤条过程改变成型颗粒的孔结构,而干燥过程显著影响颗粒的内部裂纹尺寸。因此,干燥过程中裂纹尺寸的减小是提高ZSM-5成型颗粒力学性能的主要原因。
  最后,采用中心复合旋转设计研究了焙烧温度、焙烧时间和升温速率对ZSM-5成型体机械性能的影响。结果表明,焙烧过程总是有利于提高成型颗粒的机械性能。颗粒机械强度随焙烧温度和焙烧时间的增加而增加,随升温速率的增加而先减小后增大,在10℃/min时达到最小;Weibull模量随焙烧温度的增加而先增大后减小,在600℃时达到最大,中等水平的焙烧时间和升温速率导致较大的Weibull模量。通过参数优化得到最优条件:焙烧温度673.5℃、焙烧时间5.77h、升温速率12.62℃/min,对应的机械强度90.7N,Weibull模量6.412。该成型颗粒同时拥有较高的机械强度和Weibull模量,从而在低失效概率下有更高的断裂负载。根据机械强度可靠性理论,该成型体表现出最佳的机械性能。
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