二维/三维钙钛矿相变及电荷载流子动力学研究

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有机无机钙钛矿材料具有优异的性能,如带隙可调、载流子寿命长等,已经逐渐应用到一些光电器件中。其中二维(2D)层状钙钛矿材料由于具有较大的激子结合能和高稳定性,已成为光电领域中有较好研究前景的重要材料。本文深入探讨了(BA)2(FA)Pb2Br7(BA=CH3(CH2)3NH3+、FA=CH(NH2)2+)2D钙钛矿小n相和大n相(即低能态)的相变过程、载流子转移过程和FAPbBr3三维(3D)钙钛矿中载流子扩散现象。主要研究内容如下:(1)2D钙钛矿中的大n相在器件性能中起着重要作用,并且在水蒸气的作用下能通过小n相逐渐过渡形成。本文研究了激光照射在(BA)2(FA)Pb2Br72D钙钛矿单晶中从小n到大n的相变过程,证实激光照射可以显著加速在正常大气中小n到大n的相变。这一发现可能为2D钙钛矿中大n相的形成提供新的见解,有助于更好地调节其光学特性,用于一些钙钛矿发光器件中。(2)由于2D钙钛矿中小n相和大n相有特殊的能带排列,本文通过瞬态吸收(TA)光谱观察到了(BA)2(FA)Pb2Br72D钙钛矿从小n相到大n相的载流子转移过程。由于仪器限制无法在时间分辨单光子计数(TCSPC)系统测试的大n相的荧光(PL)寿命中看到上升沿,但可以从TA光谱观察到上升沿,这两种钙钛矿相的转变和载流子转移有效地分离了电子和空穴,有利于2D钙钛矿材料在器件上的应用。(3)FAPbBr3是(BA)2(FA)Pb2Br72D钙钛矿的长链配体完全丢失的3D钙钛矿,相对于2D钙钛矿材料其电子和空穴是以载流子形式存在的,在水氧环境中也能表现出极高的稳定性。在实验室自搭建的时间分辨荧光显微成像系统中使用光斑扩大法测试FAPbBr3在激光激发下其光生载流子的扩散过程,在不同时刻能清晰的观察到载流子的浓度分布,得到载流子扩散距离。微观的机理分析,有利于更好的调节3D钙钛矿材料在光电器件中的作用。本文深入研究了2D/3D钙钛矿的相变、PL寿命及扩散动力学,对于实验室自搭建的TCSPC、时间分辨荧光显微成像和TA系统在实验过程中的使用进行了系统性的说明,这对以后一些钙钛矿材料的研究提供了新的方法和思路。
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