低量贵金属负载尾气净化催化剂的构筑及其性能研究

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随着交通运输业以及现代工业的发展,环境问题成为国家与人民关注的焦点。机动车尾气作为大气污染的主要污染源之一,其排放标准日益严格,这对机动车尾气净化技术提出了更高的要求。催化氧化技术一直是机动车尾气净化的主要后处理手段,其核心为高效尾气净化催化剂。排放标准的不断提高对催化剂催化性能提出了更高的要求。与此同时,如何减少传统催化剂中贵金属的使用量,从而降低催化剂高昂的成本,也是学术界和工业界共同关心的问题。因此,开发低量贵金属负载或无贵金属负载的催化剂成为本领域研究重点。随着纳米技术的不断发展,研究发现,金属氧化物结构以及贵金属/金属氧化物界面对于纳米催化剂的性能具有重要影响。深入认识金属氧化物载体结构与贵金属催化性能之间的构效关系,对于新型高效催化剂的研制具有重要意义。基于此,我们通过水热法制备了 3种不同晶相的纳米二氧化钛单晶载体(锐钛矿,金红石和板钛矿)并负载低含量Pd得到3种0.2wt%Pd/TiO2纳米共催化剂。探究了在低负载量下,二氧化钛晶相对贵金属Pd/Ti02纳米共催化剂对气相小分子催化氧化性能的影响。研究发现,所制备的3种不同催化剂表现出了不同的催化性能,其中以锐钛矿TiO2为载体的Pd/Ti02催化剂表现出最佳的CO催化氧化活性,在150℃可实现CO的完全转化。这种差异是Pd物种在不同的二氧化钛载体表面存在形式不同导致的。在锐钛矿与板钛矿表面Pd物种主要为金属Pd纳米颗粒,且锐钛矿表面的Pd纳米颗粒尺寸更小(2.5 nm<3.7 nm),而在金红石表面Pd物种主要为PdO。原位漫反射傅里叶变换红外光谱也表明了在3种不同Pd/Ti02催化剂表面CO的氧化反应过程存在差异。但上述催化剂在用于丙烷氧化时并未表现出良好的催化活性,其机制仍然需要进一步探索。同时,基于现有大部分粉体式负载型催化剂在实际碳烟颗粒物燃烧应用过程中较低的接触效率等缺点,我们设计并合成了低含量贵金属负载型Ag/Ce02/SiO2核壳结构复合微/纳米催化剂,并将其负载到柴油颗粒捕集器表面制备得到新型的催化型柴油颗粒捕集器(CDPF),实现了碳烟颗粒物的有效催化燃烧。同时该CDPF具有良好的机械稳定性和实际应用价值。本论文的研究结果为设计开发新型高效的低量贵金属负载催化剂开发提供了一些有价值的理论依据。
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