还原态WO3/TiO2纳米管光电催化降解对硝基苯酚研究

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处理难生物降解废水长期以来是环境治理的主要难题之一,大量国内外研究者都在致力于研究解决此项难题的节能环保且效率高的相关技术。与常规的水处理方法相比,光(电)催化技术因具有能有效利用太阳光、环境友好、无二次污染、操作简单、效果显著等优势而被广泛关注。  本文通过阳极氧化法制备得到比表面积大,高度有序的一维(1D)纳米管状结构的TiO2纳米管电极,以其作为基底材料,使用恒电流沉积制备得到WO3/TiO2纳米管,最后通过恒电位还原制备出还原态的R-WO3/TiO2纳米管材料。此过程将WO3均匀、沉积在TiO2纳米管上,极大地提高了TiO2纳米管对可见光的响应和光电催化活性。所制备的还原态R-WO3/TiO2纳米管材料在可见光的照射下能够有效地降解对硝基苯酚(PNP)。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、光电流测试等手段对复合材料的形貌、结构进行了表征,同时对其光电性能进行测试。结果表明,WO3的负载使该材料的吸收边由400nm红移到了426nm,使材料对可见光有较强的吸收。在λ>420nm可见光照射下,R-WO3/TiO2复合材料相比还原后的TiO2纳米管,光电流提升了10倍,具有更高的光电催化效率,另外WO3的引入还增加了材料的比表面积和吸附能力。  在上述工作的基础上,本研究将R-WO3/TiO2纳米管材料应用于对硝基苯酚(PNP)模拟废水的降解中。研究结果表明,所制备的材料在可见光照射下对PNP的降解效果显著,5h内PNP的去除率达到将近90%。然而,不同WO3负载量的R-WO3/TNT用于光电催化降解20mg/L PNP过程中,其降解效率差别不大,这是由于污染物的去除和氧化水反应之间存在竞争关系。本文还探究了模拟废水的pH、初始浓度、光源以及电压对光电催化降解PNP的影响。结果表明酸性条件下PNP降解效果较好;随着PNP浓度的升高,其降解的总量增加,而用于氧化水的量降低。本文还通过加入不同的捕获剂对活性氧化物进行选择性去除,通过5次连续光电催化降解PNP,也研究了该材料光电催化降解PNP的机理以及降解过程中材料的稳定性。
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