【摘 要】
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能源危机和环境的可持续性发展是人类面临的重要问题,本论文将光催化制氢作为一种清洁能源解决方案以应对上述挑战。在光催化材料中,半导体材料由于其独特的特性一直被广泛应用,有望在解决上述问题中发挥重要作用。但光生电子-空穴对的快速重组、反向反应和可见光利用率低等因素限制着半导体材料的发展。自2011年发现二维(2D)过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物(MXene)族以来,MXene由于其独特的电子和结构特
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能源危机和环境的可持续性发展是人类面临的重要问题,本论文将光催化制氢作为一种清洁能源解决方案以应对上述挑战。在光催化材料中,半导体材料由于其独特的特性一直被广泛应用,有望在解决上述问题中发挥重要作用。但光生电子-空穴对的快速重组、反向反应和可见光利用率低等因素限制着半导体材料的发展。自2011年发现二维(2D)过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物(MXene)族以来,MXene由于其独特的电子和结构特性而受到越来越多的关注,并作为下一代纳米材料出现在能源和环境技术领域。通过MXene与半导体材料结合可以提高载流子传输速率,抑制电子-空穴对的再结合,改善光催化性能。本文主要研究内容与结果如下:(1)以碳化钛(Ti3C2)为钛源,通过部分氧化、碱化、离子交换和热处理,制备了三维(3D)Ti3C2-TiO2纳米花复合材料。并通过改变热处理温度,得到具有不同形貌的3D Ti3C2-TiO2复合材料,研究其光解水性能,实现了无牺牲剂无助催化剂条件下的全解水。在所制备的3DTi3C2-TiO2纳米花复合材料中,热处理温度为500℃时光解水性能最好,优于同温度下负载贵金属铂(Pt)的TiO2纳米带。表明在光解水领域Ti3C2可以作为贵金属助催化剂的有效替代品,以实现无贵金属助催化剂的高效光解水反应。(2)以Ti3C2为钛源,通过两步水热方法合成2D/2D/2D暴露(001)晶面的Ti3C2@TiO2@MoS2复合材料。在所制备的Ti3C2@TiO2@MoS2复合材料中,TiO2纳米片穿插生长在层片状Ti3C2上,MoS2薄片选择性的分布在TiO2纳米片的(101)晶面,暴露高活性的(001)面。所制备的Ti3C2@TiO2@MoS2复合材料当MoS2纳米片的负载量为15 wt%时,光解水产氢效率最高,达到6425.297μmol g-1 h-1,是TiO2纳米片的87倍。Ti3C2@TiO2@MoS2复合材料的高活性主要归因于Ti3C2和MoS2双助催化剂的存在,以及TiO2纳米片高活性(001)晶面的暴露,既实现了有效的光生载流子的传输,又促进了水分子的活化,实现高效的光催化效率。(3)以Ti3C2为钛源,通过简单的两步水热方法制备了含双金属性助催化剂Ti3C2 MXene和1T-MoS2纳米斑的2D/2D/2D 1T和2H混合相MoS2@TiO2@Ti3C2复合材料。所合成的1T和2H混合相MoS2@TiO2@Ti3C2复合材料在MoS2的负载量为15 wt%时,产氢效率为9738μmol g-1 h-1大约是TiO2纳米片的132倍。由于金属性Ti3C2 MXene和1T-MoS2纳米斑的存在,实现了高效的光生电子传输速率,有效抑制了光生电子-空穴对的再结合,显著改善光解水产氢性能,实现了无贵金属助催化剂的低成本高效光催化剂的制备。
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