液滴自阵列化表界面构建及其在生物分析中的应用

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物质的相互作用主要发生在表界面,但通常表界面在生物相容性及亲水性等表面功能化方面并不能直接满足人们的要求,从而使得它们在一些领域的应用受到了限制。因此,对表界面进行可控功能化改性进而变得尤为重要。表界面阵列化是实现表面功能化的重要手段,对于现代科学和技术发展有着重要的意义。由于表界面阵列化使表面具有一些超憎水、自清洁和自汇聚等方面的功能,因此构建各种表面结构亲水微区域的自阵列化传感器表界面,在克服阵列传感器交叉反应污染的同时对样品液滴进行自汇聚,为即时现场检测器件的开发和应用提供了新的可能。本论文主要包括以下两个部分:1.亲水自阵列化电化学生物传感器构建及其在IFN-γ体外检测中的应用本章通过光影印技术在金片底板上加工形成金电极阵列和三电极体系,用于细胞因子干扰素IFN-y的检测。首先,在金电极亲水区域内通过Au-S键修饰电活性物质MB标志的发卡型核酸适配体,此时MB分子与金电极表面距离较近,可以产生电化学信号。亲水汇聚效应使得细胞可以在金电极表面很好的生长,刺激细胞产生细胞因子IFN-y后,IFN-γ与核酸适配体的特异性结合将发卡结构打开,从而引起电化学信号的降低进而完成检测。通过自阵列化的细胞因子电化学传感器对于建立检测细胞因子释放的疾病检测平台有着重要的意义。2.基于温敏阵列的智能MALDI靶板用于样品预处理与直接质谱分析本章构建了温敏可控的PNIPAM亲憎水阵列以实现对样品原位靶上的富集、除盐和MALDI检测。首先,通过两次疏基和炔基点击化学技术在ITO玻片表面构建亲水微孔为1-硫代甘油而憎水外围为1H,1H,2H,2H-全氟癸基硫醇的表面超亲水-超憎水阵列,随后在超亲水部分通过原位引发的自由基聚合反应生长PNIPAM高分子,以构建性质可控的亲憎水阵列。低于临界温度时,高分子表现为亲水性,使得样品汇聚在玻片的亲水部位,而当高于临界温度时,亲水的高分子转变为憎水结构,而使得样品可以通过憎水相互作用被保留在玻片表面,对于盐类等污染物则可以通过热水而被冲走,所以实现了对于样品一个很好的靶上原位富集、汇聚和除盐的效果。该方法在蛋白质组学研究,特别是痕量蛋白质/肽段分析、鉴定中有广阔的应用前景。
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