【摘 要】
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β-二酮类化合物是一种良好的金属螯合剂,它有多个强配位氧原子,因此可以与金属离子形成稳定的配合物。β-二酮类化合物在磁学材料、光学、催化、气体储存、荧光器件等方面具有潜在的应用前景。此类化合物的设计合成、结构与性能研究已成为配位化学和材料科学等领域的热点之一。本文论文先通过实验分别合成了β-二酮类MOC和COF,两种材料都具有优异的多孔性和稳定性,并对他们的催化性能进行了研究。Ⅰ.使用β-二酮有机
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β-二酮类化合物是一种良好的金属螯合剂,它有多个强配位氧原子,因此可以与金属离子形成稳定的配合物。β-二酮类化合物在磁学材料、光学、催化、气体储存、荧光器件等方面具有潜在的应用前景。此类化合物的设计合成、结构与性能研究已成为配位化学和材料科学等领域的热点之一。本文论文先通过实验分别合成了β-二酮类MOC和COF,两种材料都具有优异的多孔性和稳定性,并对他们的催化性能进行了研究。Ⅰ.使用β-二酮有机配体和Cu(OAc)2在溶剂液相扩散的条件下得到一例金属有机笼子{Cu(Ⅱ)-MOC(1)},其可溶于部分有机溶剂,属于均相催化剂,可以在有机溶剂中高效催化A3-偶联反应。通过向反应液中加入1,4-二氧六环,Cu(Ⅱ)-MOC(1)可以容易地形成不溶的Cu(Ⅱ)-MOF(2),完成对1的回收利用。Cu(Ⅱ)-MOF(2)在有机溶剂中不稳定,溶解后又可以再生成Cu(Ⅱ)-MOC(1),这种1-to-2-to-1的过程是可逆的,通过配位驱动的方式实现均相催化异相回收。Ⅱ.使用β-二酮有机配体和邻苯二胺在溶剂热条件下合成了一例新型的Salen-COF,并通过溶液浸渍法合成了Pd(Ⅱ)-salen-COF。通过PXRD、TGA、BET和ICP等表征手段,证明其具有优异的结晶性、热稳定性和多孔性,以及较高的Pd(Ⅱ)负载量。Pd(Ⅱ)-salen-COF可作为高活性且可重复使用的异相催化剂。其催化Suzuki偶联反应,反应条件温和且收率高,至少可以循环使用五次。本文研究结果表明,合成的两种二酮类孔材料都具有良好的催化表现和可回收性,为新型多功能化的催化剂的合成提供了新方向。
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