【摘 要】
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本文以云南砚山钙基膨润土为原料,对其进行湿法提纯和钠化改型得到钠基蒙脱石(Na-MMT),对Na-MMT分别进行铝柱撑改性和有机改性,并以改性蒙脱石为载体制备负载型金催化剂,采用
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本文以云南砚山钙基膨润土为原料,对其进行湿法提纯和钠化改型得到钠基蒙脱石(Na-MMT),对Na-MMT分别进行铝柱撑改性和有机改性,并以改性蒙脱石为载体制备负载型金催化剂,采用XRD、XRF、TEM和热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)等对制备的金催化剂进行物性表征,以CO催化氧化作为探针反应评价蒙脱石负载的金催化剂样品的活性,考察了Na-MMT载体的铝柱撑改性和壳聚糖有机改性对金催化剂活性的影响。在此基础上,首先,以铝柱撑蒙脱石(Al-PILM)为载体,Au(en)2C13为金前驱体制备负载型金催化剂,研究了负载时间、金的负载量、负载方式以及还原剂用量、还原时间和催化剂焙烧温度对金催化剂活性的影响;其次,以壳聚糖有机改性的蒙脱石(CHI-Na-MMT)为载体,负载预先制备的金溶胶得到负载型金催化剂,研究了负载过程的负载方式和催化剂焙烧温度对金催化剂活性的影响;最后,以钠基蒙脱石(Na-MMT)为载体,负载壳聚糖结合的金溶胶(Au-CHI)得到负载型金催化剂,考察负载过程pH值和催化剂的焙烧温度对金催化剂活性的影响。研究结果表明:(1)载体改性对金催化剂的活性有重要的影响,铝柱撑蒙脱石负载的金催化剂Au/Al-PILM对CO催化氧化反应的活性高于钠基蒙脱石负载的金催化剂Au/Na-MMT的催化活性。(2)铝柱撑改性蒙脱石负载阳离子金前体Au(en)2Cl3制备金催化剂,合适的制备条件为:采用常规负载方式,负载过程pH=10,负载时间为30min,还原剂用量为NaBH4:Au=10:1,还原时间为10min,催化剂在450℃下焙烧1h,在以上条件下制备的金催化剂1wt%Au/Al-PILM在50℃下对CO氧化反应的转化率为55.2%。(3)壳聚糖改性蒙脱石负载金溶胶制备金催化剂,合适的制备条件为:采用超声负载方式,催化剂在200℃下焙烧1h,在以上条件下制备的金催化剂2wt%Au/CHI-Na-MMT在50℃下对CO氧化反应的转化率为45%。(4)钠基蒙脱石负载壳聚糖结合的金溶胶(Au-CHI)制备金催化剂,合适的制备条件为:负载过程pH=5,催化剂在200℃下焙烧1h,以上条件下制备的金催化剂2wt%Au-CHI/Na-MMT在50℃下对CO的转化率为57.7%。
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