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本文研究了以氢气作为保护气氛及反应气体（0.5MPa）,通过添加0.4g、0.6g、0.8g纳米碳管,利用充氢反应机械球磨得到20g95Mg-3Ni-2MnO2-nCNTs纳米晶复合储氢材料的制备方法,并针对得到的材料进行了组织结构分析,研究了其充放氢性能,总结了制备工艺、组织结构与材料性能之间的关系。不同球磨时间下球磨不同含量的纳米碳管试样发现:球磨20h以内,随着球磨时间的增加,MgH2含量逐渐增加,超过20h的球磨时间后,储氢材料的充放氢性能改变不明显;实验同时发现随着机械球磨时间增加材料颗粒及其晶粒明显细化;由于纳米碳管的导热作用,随着纳米碳管含量的增加反应球磨得到的MgH2的放氢速度提高,添加0.4g、0.6g、0.8g纳米碳管的试样球磨20h、0.1MPa下初放时间为2300s、1500s、870s。对材料的充放氢性能的研究发现:吸氢过程中,纳米碳管的添加使得吸氢最低温度和引燃达到的最高温度下降,在1.5 MPa氢气氛围下试样吸氢开始温度为1000C,引燃最高温度在3500C左右;试样吸氢过程基本在100s以内完成,吸氢量一直稳定在6.0mass%以上;在放氢初始阶段,添加纳米碳管的试样没有出现温度下降的现象,放氢温度一直保持在2800C左右,出现了较长的温度平台持续时间;放氢速度保持稳定,添加0.4g、0.6g、0.8g纳米碳管的20g95Mg-3Ni-2MnO2试样球磨20h、0.1MPa、3500C下800s放氢量达到6.0mass%左右。经过6次吸放氢循环,储氢材料表现了稳定的储氢性能。