上海市水体沉积物中六溴环十二烷的污染特征、空间分布及季节变化研究

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作为持久性有机污染物(POPs),六溴环十二烷(HBCDs)具有持久性、生物蓄积性、高毒性及长距离迁移能力等特性,其对人类健康和环境的影响已经引起全球的广泛关注。而上海作为我国工业和经济中心,随着建材工业、纺织工业、电子信息产品制造业、汽车制造业、石油化工及精细化工制造业等工业产业和人口的快速增长,使环境中的阻燃剂等持久性有机污染物污染负荷加重。有研究表明,POPs已普遍存在于上海市的各环境介质中。然而,针对上海市环境中HBCDs的研究工作比较少,其中尤其缺乏对上海地区水体沉积物中HBCDs污染的了解和认识。本研究首次对上海地区水体沉积物中HBCDs的污染水平、来源、空间分布、异构体组成及季节变化进行了系统的研究。此外,本研究对HBCDs与总有机碳(TOC)的相关性进行了分析,并且初步估算了上海市水体表层沉积物中HBCDs的储量。旨在了解上海市水体沉积物中HBCDs的污染状况。研究结果可为政府部门及相关环保部门制定合理的HBCDs污染物总量控制方案提供不可或缺的科学依据,对于评价HBCDs的生态毒理学效应、保护人体健康以及生态环境具有十分重要的理论和现实意义。本研究的主要结果如下:(1)在所有水体沉积物样品中均能检测到HBCDs,说明该物质在上海市水体沉积物中已广泛存在。在黄浦江、苏州河和蕴藻浜水体沉积物样品中,ΣHBCD的浓度范围为0.05-6.87ng/g干重(dw),平均浓度为1.61ng/g dw。对比国内外相关数据可以发现,黄浦江、苏州河和蕴藻浜水体沉积物中∑HBCD浓度处于相对较低的污染水平。而在上海市其他河流水体沉积物中,ΣHBCD的浓度范围为0.015-13.7ng/g dw,平均浓度为3.23ng/g dw。不同采样区域河流沉积物中ΣHBCD平均浓度由高到低的次序为:化学/纺织工业区(4.97ng/g dw)>其他采样区域(2.44ng/g dw)>黄浦江、苏州河和蕴藻浜(夏季样品,2.02ng/g dw)。(2)在黄浦江、苏州河和蕴藻浜水体沉积物样品中,α-、β-和γ-HBCD所占的平均百分比为41.1%、10.8%和48.1%;在上海市其他河流水体沉积物样品中,α-、β-和γ-HBCD所占的平均百分比为39.6%、9.9%和50.5%。两者的组成比例均与HBCDs工业品组成存在明显的差异。这可能与HBCDs在高温(≥160°C)时能发生热转化及在厌氧条件下α-HBCD的降解速率较γ-HBCD的降解速率慢等原因有关。(3)通过Spearman等级相关性分析结果发现,在上海市水体沉积物样品中α-、β-、γ-HBCD和ΣHBCD相互之间存在显著的相关性,表明它们有相似的污染来源。而TOC含量与HBCDs浓度相关性分析结果显示两者并不存在显著的相关性,表明TOC不是影响HBCDs在上海市水体沉积物中迁移和分布的重要因素。(4)文章首次调查了黄浦江、苏州河和蕴藻浜冬夏两季水体沉积物中HBCDs的季节变化。结果表明,夏季沉积物样品中ΣHBCD浓度(平均浓度2.02ng/g dw)显著比冬季沉积物样品中ΣHBCD浓度(平均浓度1.20ng/g dw)高(paired t test,p<0.01),表现出明显的季节特征。这种冬夏两季HBCDs浓度的季节性差异可能是温度和湿沉降等因素共同作用的结果。(5)本研究首次估算了整个上海市水体表层沉积物中ΣHBCD的储量。结果表明上海市水体表层沉积物中ΣHBCD储量(平均储量)达到了135.9kg(21.2ng/cm2),与日本东京湾ΣHBCD平均储量相当,揭示了上海地区人为活动对河流和湖泊生态系统的巨大影响。
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