补丁粒子系统相变及其结构的分子动力学研究

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各向异性粒子系统是指因结构、形状、电子性质、所处环境等多种因素的影响,系统中粒子间相互作用不仅依赖于它们的空间坐标,还依赖于各粒子的取向。取向坐标的引入使得描述这类系统的相空间具有更高的自由度和更为复杂的对称性,因此对其一般性质的研究在物理学上具有较为基础的意义。另一方面,各向异性相互作用普遍存在于自然界中各尺度的量子、经典系统,如自旋系统、磁系统、极性分子、液晶、粗粒化的生物大分子等等都是典型的各向异性系统,也正出于这个原因,针对各向异性粒子系统的研究具有广泛的应用潜力与前景。近年来成为软物质物理领域研究热点之一的补丁胶体粒子是一种典型的具有各向异性相互作用的介观物理系统。研究人员在实验中可以设计与制备各种拥有不同性质与结构、具有复杂相互作用形式的补丁胶体粒子系统,其多样的自组装结构为理解和设计分子机器提供基础。在介观尺度上对物质的操控技术与观测方法都比微观尺度更为丰富,利用这些优势研究补丁胶体粒子系统有助于人们加深对各向异性相互作用的理解。本文借助具有各向异性相互作用的补丁胶体粒子的Doye模型,使用分子动力学方法,对二维补丁胶体粒子系统做了如下研究:(1)初步研究分析了此系统的相结构,发现高温条件下系统相行为与各向同性的Lennard-Jones系统相近,低温条件下较低补丁覆盖度的系统的凝聚相中存在条带结构,气相中出现复杂的自组装结构;(2)探索了此系统液相的扩散行为,发现其长时扩散属于各向同性的正常扩散,而短时扩散是各向异性的弹道扩散,且粒子运动方向总是垂直于补丁取向;(3)研究了系统的熔化行为,发现其熔化为两步相变,与二维各向同性胶体系统的熔化机制相同;(4)在研究其熔化行为的过程中,发现了系统在极低温条件下的一种固-固相变——粒子取向成域相变,继而重点研究了此相变的现象、机理与形核过程,解释了相变发生后平移序参量反常下降的物理机制,计算了取向的空间关联。在文中,作者从各向异性相互作用的角度对各项研究中得到的结果与物理机制进行统一的解释与总结,指出因转动自由度在高温时可遍历其所在空间,与粒子取向相关的效应因时间平均而消失,系统接近于各向同性,因此,二维补丁胶体粒子系统的高温相行为与二维Lennard-Jones系统相近,液态系统的长时扩散行为属正常扩散,二维系统的熔化相变是两步相变,这些结果都与各向同性粒子系统一致;而低温系统中粒子取向锁定,凝聚态系统中出现条带结构,气相系统中出现复杂的自组装现象,高密度固相系统中出现的补丁取向自发成域相变,高温液态系统短时扩散行为是弹道扩散,则是各向异性相互作用特殊性的体现。
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