论文部分内容阅读
从上世纪七十年代开始,光催化研究进程已开始引起人们的注意,直到现在,它依然属于很活跃的研究领域。光催化技术已广泛应用于降解有机污染物以及光解水制氢气和氧气等。此外,光催化已开始应用于有机合成领域,如一氧化碳的低温氧化、硝基苯的还原反应等。 本文以金钯合金纳米粒子作为负载金属,二氧化锆、氧化铈和H型二氧化碳纳米管等载体材料,采用沉积—沉淀法制备了多种复合型催化剂。此外还通过透射电镜、XRD衍射以及固体紫外对制备好的催化剂进行了表征,可以结果表明金钯合金纳米粒子已经形成且在载体上分散度大且颗粒较小(5-8 nm)。为了测试制备好的催化剂的活性,在可见光下将催化剂用于碘苯的自偶联反应。结果发现比起纯金和纯钯催化剂,合金催化剂表现出了极好的活性,当载体选定为ZrO2时,反应36h后,碘苯的转化率和选择性都超过了93%,最后分离出该产物经验证确定是联苯。之后又对卤代芳环衍生物做了进一步研究,大部分都表现出很好的活性。此外,在进一步的研究中,选择了杂环作为研究对象,其中包括吡啶、喹啉还有噻吩,在可见光下利用Au-Pd/ZrO2进行催化反应。结果发现了最佳条件,催化剂浓度是0.0125 g/mL,碱的加入量为原料的3倍当量,还有500 W的卤素灯照射下光催化效果最好。Au-Pd/ZrO2能在这一系列反应中表现出很好的活性,这与光的照射有直接关系。它们对光的吸收既能可引发金、钯纳米颗粒的局域表面等离子共振效应又能实现能带之间(5d到6sp)电子的能级跃迁。