CH3NH3PbI3钙钛矿形貌调控及其光电性能的研究

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本论文主要围绕CH3NH3PbI3钙钛矿薄膜形貌控制和其光电特性开展了研究工作,主要内容包括以下三部分:1.优化制备工艺,改善旋涂制备的钙钛矿薄膜的表面形貌和结晶度。简化制备工艺难度,提高钙钛矿薄膜制备重复率。1)优化两步浸泡反应法。我们通过使用DMF和DMSO作为二元溶剂溶解PbI2粉末,来制备钙钛矿薄膜。通过调控二元溶剂间的比例可有效地控制浸泡过程中钙钛矿薄膜的表面形貌和结晶程度。所制备的钙钛矿薄膜(DMF:DMSO=6:4)表面粗糙度达到了 8.49nm。2)优化真空后处理工艺。我们使用真空辅助加热的方法对旋涂之后的钙钛矿薄膜进行退火处理,大大简化一步旋涂法过程中对操作人员技术的依赖,同时也提高了薄膜制备的重复性和稳定性。所制备出的钙钛矿薄膜有着平整的表面形貌和均一的结晶取向。2.利用优化后的薄膜制备工艺制备出钙钛矿平面光波导器件,并对其独特光电性能进行研究。1)形貌调控对其薄膜器件ASE性能的影响。分别使用上述方法制备平面光波导器件,并在所制备器件上观察到优异的光致自发辐射光放大(ASE)性能。两步浸泡反应法制备的器件ASE阈值达到了 54.10 μJ/cm2,一步法制备的器件阈值也达到了大约40μ J/cm2。此结果在同期工作中处于领先水平。2)钙钛矿薄膜温度相变和对其光学性能的影响。我们通过变温XRD测试手段,直接的观测到了 CH3NH3PbI3钙钛矿薄膜随温度的晶体结构相变过程。同时,我们观测了在晶体相变过程中吸收光谱和光致荧光光谱的变化规律,并在相变点前后观察到了非单调变化的光学现象。通过变温荧光光谱,我们拟合出四方相激子结合能为EB = 65 ± 16 meV,而处在斜方相激子结合能为EB=20 ±2 meV;通过变温吸收光谱得到四方相结合能为EB=45 ±13 meV,斜方相结合能为EB=10 ± 2 meV。3)低温相变对其薄膜器件ASE性能的影响。我们对钙钛矿平面光波导器件在不同晶相下进行了 ASE性能的研究。并在50K斜方晶相时得到了十分优秀的ASE阈值性能,大约10 μJ/cm2。同时,我们也首次观测到了在130K左右时阈值突然增加的现象,并使用变温时间分辨光谱法对这一现象进行了研究和分析。3.结合钙钛矿和单层石墨烯材料,制备高性能的石墨烯沟道光电探测器,并对其中物理过程进行研究。1)构建钙钛矿体异质结结构。通过向CH3NH3PbI3钙钛矿前驱体溶液中加入微量富勒烯衍生物[6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester(PCBM),构建了CH3NH3PbI3-PCBM体异质结光功能层,激子离化效率得到显著提高。2)研究体异质结增强光生载流子分离过程。将CH3NH3PbI3-PCBM体异质结薄膜制备于石墨烯沟道上,通过飞秒激光激发瞬态光电流测试,发现了激发过程中PCBM增强钙钛矿层向石墨烯的空穴载流子掺杂作用。3)表征光探测器性能。对所制备光探测器件进行光开关响应和光响应度的测试。掺入1%PCBM的器件光响应度达到了8 × 105 A W-1,比纯钙钛矿器件提高30倍之多。该结果也充分展示了体异质结结构在基于石墨烯的钙钛矿光探测器方面的应用优势。
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