纳米CeO2的制备及光催化降解甲基蓝

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水污染状况的日益严重是当今社会人类面临的严重问题,污水中有毒有害有机污染物的难以去除成为了世界各国面临的一个共同难题。甲基蓝就是水污染中有毒有害有机污染物之一,对人类日常生活和身体健康造成了严重危害。本论文针对水污染的这一严重现实问题,依据纳米CeO2的半导体光催化特性,开展提高其光催化活性的制备技术、离子掺杂以及对甲基蓝的光催化降解研究,以期制备出高效降解甲基蓝的纳米CeO2光催化剂,这对于水污染的处理,提高生活用水质量,保障人们的身体健康具有重要的现实意义。本论文以硝酸亚铈和柠檬酸为原料,较系统研究和优化了以溶胶-凝胶法制备纳米CeO2的工艺参数条件。硝酸亚铈与柠檬酸溶液pH值调到1.5左右,在65℃水浴中反应成胶,100℃下烘干1h,500℃焙烧2h,可制得平均粒径为12.21nm的CeO2粉体。XRD谱图分析表明,所制得的纳米CeO2为立方晶系结构,且随着焙烧温度的升高和焙烧时间的增加,样品结晶度升高,晶型发育越完整,晶粒尺寸增大。SEM分析显示,所合成制备的CeO2粒子近球形,粒度大小分布较均匀,随焙烧温度的升高和时间的延长,团聚现象增加。为了改善所制纳米CeO2样品的团聚现象,改用乙醇和水(摩尔比为9:1)作为溶剂,团聚现象得到了明显的改善。采用微波加热将成胶时间由原来的23.5h缩短到了2h,节约了能源,微波加热比水浴加热更有利于提高纳米CeO2分散性。光催化降解实验表明,所合成制备的纳米CeO2在紫外灯的照射下对甲基蓝有有较好的降解作用,光催化反应6h,甲基蓝的光催化降解率达到了70%以上,乙醇和水作为溶剂和微波加热制备的纳米CeO2分散性好,均提高了对甲基蓝的光催化降解率,6h的光催化剂降解率分别为85.6%和77.2%。催化剂的投加量对甲基蓝的光催化活性有较大影响,当催化剂的浓度在0.6g/L-1.4g/L范围时,CeO2的投加量为1.0g/L时具有高的光催化降解率。焙烧温度和时间对CeO2光催化降解甲基蓝的效果都有较大影响,在实验温度范围内,500℃焙烧2h制备的纳米CeO2样品对甲基蓝的光催化活性相对最佳。为了探索离子掺杂对纳米CeO2光催化降解甲基蓝的影响,通过掺杂Zn2+、Ti4+、Si4+、V5+、Fe3+等离子对纳米CeO2进行改性研究。实验表明,Zn2+、Ti(4+)、Si4+、V5+、Fe3+的引入均能提高纳米CeO2对甲基蓝的光催化活性。在同样的450℃焙烧2h,光催化反应6h时条件下,Zn2+最佳掺杂量为3%的纳米CeO2的光催化活性最高,甲基蓝的降解率可达88.41%;Ti4+的最佳掺杂量为3%,其对甲基蓝的光催化降解效率可达93.8%。在500℃焙烧2h,掺2%Si4+的纳米CeO2在掺Si4+系列样品中具有最佳光催化活性,光催化反应6h,甲基蓝的降解率可达90.16%;而掺2%Fe3+的样品光催化降解率为98.6%。掺1%V5+,在450℃焙烧2h所制备的纳米CeO2的光催化活性在掺V5+系列样品中最好,反应6h可使甲基蓝的降解率达88.7%。
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