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本论文以一种廉价的煤化产品活性焦(AC)为基体材料,通过巯基乙酸与其表面基团发生酯化反应引入巯基,成功制备出巯基改性活性焦(SH-AC)。对改性前后吸附剂的表面特性进行了表征,研究了AC和SH-AC对水中汞的吸附性能,并探讨了其吸附机理。
利用XRD、SEM、TEM、Raman、元素分析及比表面积分析等手段对2种吸附材料表面特性的表征结果表明,SH-AC和AC均具有由类石墨微晶层片不规则交联而成的以介孔为主的多孔性结构;巯基改性后吸附剂的S含量上升到3%,并出现巯基的红外特征峰,证明巯基成功地修饰到吸附剂的表面。
SH-AC可快速吸附去除水中的汞,15分钟内可达到吸附平衡,相比活性焦的8h平衡时间有大幅降低,其吸附动力学符合拟二级动力学模型,证明了化学吸附作用的存在。用Langmuir吸附等温线模型得出SH-AC对汞的最大吸附容量为694.9 mg g-1,是AC对汞最大吸附容量的2倍以上。SH-AC能在更宽的pH和离子强度范围内保持相对稳定的吸附性能。利用0.1 M HCl可使吸附饱和的SH-AC有效再生,多次吸附-解吸循环后SH-AC仍能保持对Hg(Ⅱ)较好的吸附效果。SH-AC的动态饱和吸附容量为236.4 mg/g,在碳系吸附剂中有显著优势。
水中CO32-,SO42-,PO43-等离子对SH-AC的吸附性能影响不大,而Cl-对于Hg(Ⅱ)吸附的影响较为显著,可能是因为Cl-与Hg(Ⅱ)之间的络合能力较强,与吸附剂产生竞争作用。在Cr(Ⅲ),Ni(Ⅱ),Cu(Ⅱ),Cd(Ⅱ),Pb(Ⅱ)多种重金属共存时,SH-AC对Hg(Ⅱ)有较高的选择性吸附效果,并且这种选择性并不会受到Cl-的抑制。
Zeta电位、XPS、FTIR分析结果显示,SH-AC与Hg(Ⅱ)之间的结合更倾向于内层配合,其吸附过程不仅包括C-H对Hg(Ⅱ)非特异性静电吸附作用,也包括S-H与Hg(Ⅱ)发生的特异性化学结合。
SH-AC因其更好的吸附选择性、更高的吸附效能以及较低的成本,有望在含汞废水处理中发挥重要的作用。