【摘 要】
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近几十年来,随着煤炭、石油和天然气等化石能源的不断消耗以及对生态环境的严重破坏,人们渴望绿色能源的呼声越来越强烈。氢能以自身清洁、可再生等独特的优势在新能源中占据着重要的地位。氨硼烷(NH_3BH_3)由于其较高的储氢含量(19.6 wt.%)、高稳定性和无毒性而成为较有潜力的储氢材料之一。NH_3BH_3可以通过水解的方式释放氢气,但在此过程中,必须有催化剂的参与才能实现氢气的可控制备。此前,研
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近几十年来,随着煤炭、石油和天然气等化石能源的不断消耗以及对生态环境的严重破坏,人们渴望绿色能源的呼声越来越强烈。氢能以自身清洁、可再生等独特的优势在新能源中占据着重要的地位。氨硼烷(NH3BH3)由于其较高的储氢含量(19.6 wt.%)、高稳定性和无毒性而成为较有潜力的储氢材料之一。NH3BH3可以通过水解的方式释放氢气,但在此过程中,必须有催化剂的参与才能实现氢气的可控制备。此前,研究较为广泛的多为贵金属催化剂材料,但是它们高昂的成本和有限的储量限制了其广泛应用。因此,非贵金属催化剂材料由于其成本低廉、储量丰富而备受关注。本文运用化学镀法,在不同基底上成功制备了具有良好催化活性的三元钴基纳米催化材料,并对其催化NH3BH3水解制氢性能进行了研究,并通过扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)及电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)等表征手段对所制备的材料进行了表征。其主要研究内容和结果如下:1.通过化学镀法在铜片基底上成功制备了三元Co-Mo-B纳米材料,并对其催化NH3BH3水解制氢性能进行了研究。通过优化化学镀的工艺条件,得出如下结论:当调节镀液pH值为11.0时,所制备出的三元Co-Mo-B纳米材料粒径尺寸最小,为4.3 nm,其催化NH3BH3水解放氢速率为5818.0 mL·min-1·g-1cat,活化能为55.2 kJ·mol-1。2.通过化学镀法在泡沫Ni基底上成功制备了三元Co-Mo-B纳米材料,并对其催化NH3BH3水解制氢性能进行了研究。通过优化化学镀的工艺条件,得出如下结论:当调节镀液中的Co2+与MoO42-的比例为1:1时,所制备出的三元Co-Mo-B纳米材料粒径尺寸最小,为37 nm,其催化NH3BH3水解放氢速率为5331.0 mL·min-1·g-1cat,活化能为45.5 kJ·mol-1。3.通过化学镀法在泡沫海绵基底上成功制备了三元Co-W-B纳米材料,并对其催化NH3BH3水解制氢性能进行了研究。通过优化化学镀的工艺条件,得出如下结论:当调节镀液pH值为12.5时,所制备出的三元Co-W-B纳米材料粒径尺寸最小,为67.3 nm,其催化NH3BH3水解放氢速率为3327.7 mL·min-1·g-1cat,活化能为32.2 kJ·mol-1。经过5次循环测试后,其放氢速率有所衰退,但仍保持其初始值的78.4%。这说明,该催化材料具有较好的循环稳定性和可重复使用性。
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