随着现代社会便携式电子器件的迅速发展和汽车动力源电池化研究与开发的进一步深入,高能量密度、长寿命、低成本和有利于环保要求的新型二次能源正在世界范围受到了广泛的关注。当前,已经有大量关于锂离子电池负极材料的实验研究,但是理论研究相对较为缺乏。因此,本文中通过理论计算分析了缺陷石墨烯的嵌锂机理,并通过建立计算模型来设计新型电极材料,以帮助实验制备工作,是非常有意义的研究方向。一氧化碳是无色无味的有毒气体,易于与人体中的血红蛋白结合,进而阻碍血红蛋白与氧气的结合,从而使人体出现缺氧现象,造成中毒事故；此外,一氧化碳在相对狭小的环境将会引起剧烈地爆炸,属于非常危险的可燃气体。而另一方面,一氧化碳在实验室、工业生产有广泛的需求,在人们的日常生活中也频繁地出现。因此,快速、精确地检测空气环境中的一氧化碳气体可以保障人们的生命安全并具有现实的经济利益。所以,研究者们一直在研发更可靠更精准的一氧化碳气敏传感器。近年来,第一性原理计算已经成为研究微观体系的一种重要手段。相比于半经验方法,第一性原理方法的计算结果更接近真实的实际情况。第一性原理是我们进行真实实验的补充,能让我们以更快的速度、更低的成本,预测材料的相关性能,并为新材料的设计开发提供帮助。近些年来,基于密度泛函理论的第一性原理计算,在很多领域有着广泛的应用,尤其在材料设计、药物合成等领域,第一性原理计算已经成为研究者们不可或缺的工具。针对目前石墨烯材料在电化学传感和锂离子电池领域中应用所存在的问题,本论文通过采用元素掺杂、表面结构设计的途径对石墨烯材料进行改性和优化,着重研究了相应的电化学传感和锂电池性能,并对其反应机理进行了一定程度上的探索,为实现如何改善和控制石墨烯材料在电化学传感器和锂离子电池领域的应用提供了重要的理论和实际参考价值。本课题主要开展了以下几个方面的研究工作：1.建立了结构完整、无任何外来元素污染的完美石墨烯模型,并使用第一性原理计算研究了其电学、磁学性质。以此模型为基础,在石墨烯材料表面制造结构性缺陷,研究了缺陷对材料电磁性质的影响。而且我们将氮元素分别掺杂在完整的和含有缺陷的石墨烯当中。结果表明,与结构完整氮掺杂体系相比,氮掺杂的缺陷石墨烯材料有着更强的化学活性和特殊的电子特性。硼元素与氮元素有着相似的原子半径,其掺杂方式也与氮掺杂相似,所以我们也考察了硼掺杂石墨烯电学和磁学性质。通过研究不同掺杂浓度下石墨烯的稳定性,预测了硼元素的最佳掺杂浓度。2.通过研究掺杂、缺陷石墨烯物性,发现缺陷的存在将大大提高材料表面的化学活性,增强了与外部的原子或分子之间的相互作用。另外,氮修饰的缺陷石墨烯呈电负性,比单纯的缺陷石墨烯更容易获得电子。因此,我们研究了纯净石墨烯和各种氮掺杂石墨烯对锂原子的吸附性能,及其在电池中的应用。结果表明,与纯净石墨烯相比,缺陷的引入的确增强了锂与石墨烯之间的相互作用。通过考察氮元素掺杂的缺陷石墨烯体系,发现锂离子电池的储锂能力和循环性能进一步提高。结果表明：吡啶型石墨烯的可逆容量可以达到1262mAh/g。3.采用第一性原理计算,研究了缺陷和氮掺杂石墨烯对CO和NO气体的传感性能。结果显示,单纯的缺陷石墨烯不能选择性检测空气中的CO和NO气体,因为石墨烯对O2分子的强相互作用将干扰它对CO的检测。当氮元素掺杂入缺陷石墨烯后,材料对CO依然保持有很强的相互作用,CO的C端在缺陷中心处与化学吸附在石墨烯表面,并伴随有较高的电荷转移,可为传感器提供电信号。而02分子因为与掺氮石墨烯有着相向的电负性,其结合能较弱,吸附所伴随的电荷转移也比较小。利用这种现象,传感器就可以选择性从空气中辨别出C0,从而可以用于空气环境中CO气体的检测。NO气体分子吸附到掺氮石墨烯之后,NO会修补材料表面的缺陷,这将导致原本带有顺磁性的缺陷石墨烯的磁性下降。而NO分子吸附在掺氮石墨烯时,材料的磁性没有明显的变换。因此,掺氮石墨烯具有成为磁敏传感器的潜力,可以在空气环境检测NO气体。