聚硅氧烷作为一类性能优异、应用广泛的有机/无机杂化聚合物,是由硅氧重复单元和硅原子上多变的有机取代基共同组成的。其经典的合成方法是氯硅烷/烷氧基硅烷的缩合聚合与硅氧烷环体的开环聚合。此类合成过程官能团容忍性差,只适合于有限官能团（如氨基、Si-H、巯基和乙烯基）的引入。结构多样性的缺乏使得传统聚硅氧烷材料无法满足人们对高性能、多样化功能材料日益增长的需求。因此,研究者们基于迈克尔加成反应、巯烯点击反应、铜催化的1,3-偶极环加成反应和硅氢加成反应等,发展了一系列聚硅氧烷的改性策略。考虑到每种反应底物适用范围的有限性,有必要探索新型合成策略以发展结构多样和性能优异的聚硅氧烷材料。亚胺化合物通常由一级胺和醛缩合而成,无需催化剂,副产物只有水。亚胺键的形成和交换是目前研究最多的动态共价反应之一,具有纠错和校对能力。亚胺基团的氮原子上存在孤对电子,具有良好的金属配位能力。亚胺配体易于合成且结构多样,被广泛应用于金属配合物的制备。在过去的十年里,亚胺化学由于其合成的灵活性、动态共价特性和优异的配位能力,在化学和材料科学领域引起了极大的研究兴趣。鉴于亚胺化学的重要性和氨基官能化聚硅氧烷的易得性,研究聚硅氧烷的亚胺官能化及其有机硅弹性体材料具有非常重要的意义。本论文基于亚胺化学设计合成了官能化聚硅氧烷和有机硅弹性体,并且对其性能进行了探究,主要分为以下几个方面:1.以聚（二甲基硅氧烷-甲基氨丙基硅氧烷）和多种不同的芳香醛为原料,通过缩合反应制备了一系列亚胺官能化的聚硅氧烷。采用IR、NMR、UV等方法对产物结构进行了结构表征。通过TGA和DSC对聚合物的热学性能进行了探究,所得亚胺化聚合物均具有良好的热稳定性、低的玻璃化转变温度。荧光测试发现亚胺化聚硅氧烷在376 nm的激发下发出蓝色荧光,这是由于结构中存在N→Si配位键而导致的非典型荧光。该工作提供了一种简单有效的官能化聚硅氧烷合成方法。2.通过改变亚胺含量、金属离子类型、金属离子含量和取代基电子效应,利用上述制备的亚胺化聚硅氧烷与金属离子配位得到了力学性能可调的超分子配位弹性体。红外和紫外可见吸收表征测试证明了聚合物与金属离子的有效配位。拉伸测试发现弹性体抗拉强度随取代基吸电子能力增强而降低。由于配位键的动态可逆性,所得弹性体具有可再加工性。此外,我们进一步通过双重交联提高了弹性体的拉伸强度。该工作提供了一种调控弹性体力学性质的新策略。3.基于席夫碱反应和苯硼酸三聚反应,设计制备了一种具有动态共价键（亚胺键、硼氧六环）和氢键的有机硅弹性体。与上一章制备的配位弹性体相比,该材料的力学性能得到明显提升。在不添加填料的情况下弹性体的抗拉强度最高可达4.23MPa,杨氏模量最高可达77.94MPa。由于多重动态键的协同作用,该弹性体同样具有可再加工性。该工作为制备力学性能优异的新型有机硅弹性体奠定了基础。