钛酸钡基压电-芬顿体系降解水中卡马西平的效果及机理研究

来源 :石河子大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:waich19870625
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卡马西平(Carbamazepine,CBZ)是一种在在环境水体中广泛存在的药物类有机污染物,虽然其浓度很低,但其所具有的生物毒性势必会对环境中的水生生物及人类健康构成了潜在威胁;压电-芬顿体系是水处理领域的一种新兴高级氧化技术。因此,本文探究了压电-芬顿体系降解水中CBZ的效果及反应机理。首先,以自制的Ti(OH)4粉末作为钛源,以Ba(OH)2?8H2O作为钡源,通过水热法合成了高纯度的四方相BT粉体,探究了反应温度与反应时间对制备BT粉体过程的影响,其最佳反应温度为200℃,最佳反应时间为68 h;另外,通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)对得到的样品进行了表征,验证了BT粉体生长过程符合溶解-沉淀机理。探究了各体系对CBZ的降解效果,验证了方案的可行性。结果表明压电-芬顿体系对CBZ取得了优异的降解效果,其最终降解率高达99%,降解过程符合准一级反应动力学模型;计算出超声/Fe(Ⅱ)体系与压电催化体系的协同系数φ=2.1,表现出明显的协同作用。探究了超声频率、溶液初始pH值、Fe(Ⅱ)浓度以及BT投加量压电-芬顿该体系降解水中CBZ的降解效率及反应动力学的影响,结果表明,仅低频率超声(45 kHz)能够驱动该体系降解CBZ,酸性环境(pH=3)更利于反应的进行,Fe(Ⅱ)最佳浓度为10mg?L-1,BT最佳投加量为2 g?L-1。探究了压电-芬顿体系降解水中CBZ的反应机理,通过测定压电催化体系中的H2O2浓度变化情况,发现该体系会快速产生大量的H2O2,而且在溶液中累积,并未被消耗。为后续加入Fe(Ⅱ)构成压电-芬顿体系提供了良好的理论基础。通过自由基捕获实验,确定了e-、h+、H2O2、?OH与?O2-等多种活性物质的存在;通过后续的一级反应动力学常数(kobs)抑制率计算,初步推断出了其反应机理,即?OH是唯一可将CBZ直接降解的自由基,其产生路径有两种,其一通过溶液中的H2O2与Fe(Ⅱ)发生芬顿反应直接产生,其二由?O2-通过一系列反应先转化为H2O2,再与Fe(Ⅱ)发生芬顿反应产生,其中路径二由本研究首次提出。为了验证上述推断,补充了生物酶抑制实验,结果表明,通过过氧化氢酶(CAT)分解溶液中的H2O2与通过超氧化物歧化酶(SOD)消耗溶液中的?O2-取得了近似的抑制率,说明上述推断基本正确。综上所述,本研究所做工作对高纯度四方相BT粉体的制备、压电-芬顿体系降解水中CBZ的影响因素及反应机理等方面具备重要的借鉴意义,该体系用于去除水中CBZ具有良好的可行性。
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