铈改性氧化锰担载银纳米催化剂消除挥发性有机污染物的研究

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挥发性有机物(VOC)严重危害大气环境和人身健康,迫切需要控制排放。催化氧化法是有效消除VOC的方法之一,高效低廉催化剂的研发是关键。近年来,金属氧化物负载的贵金属纳米催化剂倍受关注,并取得了很大进展。尽管如此,我们还面临着一些挑战。为了控制载体形貌或多孔结构,并使贵金属纳米粒子均匀分布在载体表面,制备过程通常包括以下两个阶段:(1)采用液相法或模板法制备特定形貌或多孔金属氧化物;(ii)采用浸渍法、共沉淀法、还原法等负载贵金属纳米粒子。这些方法难以规模化生产,亟需开发更简便的方法来制备高性能的催化剂。此外,还必须降低贵金属的用量,以节约成本。目前,文献报道主要集中在Au、Pd、Pt及其合金,且负载量偏高。最近我们开发了一种简便的方法,采用原位熔融盐法制得氧化锰纳米线负载超低含量的Ag纳米催化剂。与采用浸渍法和还原法制得的氧化锰纳米线负载的Ag纳米催化剂相比,原位熔融盐法制得的0.13 wt%Ag/Mn2O3催化剂具有更优异的催化消除VOC的初始活性。与Au、Pd或AuPd合金等负载型纳米催化剂相比,VOC在单位质量贵金属上的初始消耗速率是它们的数十倍(图1A)。0.06 wt%Ag/Mn2O3催化剂虽然初始活性高,但稳定性较差,反应30 min后,甲苯去除率明显下降。我们发现适量CeO2的引入,可显著加快气相中O2往表面活性晶格氧物种的转变,从而显著改善催化剂稳定性,持续反应50 h后,甲苯去除率仍在90%以上(图1B)。
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