电子自旋极化引起的不饱和成键,是分子体系奇异电子结构的重要来源,尤其是分子磁性产生的基础.这即是第一性原理理论研究的兴趣和挑战所在,同时在材料科学、生命科学等领域极具应用价值.在本报告中将展示在分子体系自旋极化研究方面的新进展.我们发现了吸附碳原子缺陷能引起低维碳分子体系的自旋极化现象[1],并发现这一结论与电子展开基函数存在部分的依赖关系[2];基于这种吸附原子缺陷,进一步预测了限域于低维碳材料的锕系金属纳米系统新的电子结构,其本质来源被归结于锕系原子与缺陷碳原子之间的铁磁和反铁磁耦合[3,4];并进而预测了基于币族团簇限域形成的锕系内嵌结构,发现了随团簇尺寸渐变的内外电荷转移特性[5];设计了一种兼顾4f 和5f 价电子特性的铀钆内嵌金属富勒烯结构,揭示了高自旋电子态的f 电子来源[6];我们系统的研究了于低维碳材料表面的锕系铀原子吸附特性[7-9],揭示了以5f 价电子为特征的铀原子与含有离域π 电子的本征碳材料间的强吸附特性[7],以及与缺陷碳材料之间的强局域作用[8].这些研究不但在理论上深化了对含有锕系原子的分子系统电子结构的认识,并对基于低维碳材料的核能系统开发、分子自旋器件设计等提供了参考.