等离子体-激子耦合(Plexciton)引致的拉比分裂

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等离子体-激子耦合(Plasmon-exciton coupling)是当前等离子体光子学研究热点[1]。纳米颗粒体系的等离子体具有很强的光能捕获能力,半导体及分子J聚体体系的激子具有长的寿命优势,二者的耦合将导致复合材料独特光学吸收和发射性质。本文首先制备出了Ag@Au空心纳米壳层(HNSs),并通过化学手段调制其等离子体共振峰位置(从450-700nm可调),进而将分子J-聚体吸附在HNSs表面,通过温度控制形成Ag@Au空心纳米壳层(HNSs)和j-聚集异质结构。该体系中的等离子体与激子发生强相互作用,导致了拉比分裂,如图1A所示,在570nm激子吸收峰处形成凹陷,进而等离子体-激子耦合形成两个新的吸收峰。Ag@Au空心纳米壳层(HNSs)与实心金属纳米颗粒相比,具有更小的模体积,对电磁场有更强的局域效果。J聚体具有狭窄的共振峰(15mev),在常温液相环境中,是较为理想的激子体系。随着等离子体峰的调制,当其共振位置与激子峰位置相匹配时,等离子体与激子发生相互作用,并重现了能级的反交叉图,如图1B所示。由此获得的拉比分裂达到了220mev的强度,实现了等离子体与激子的强耦合。由于Ag@Au空心纳米壳层的等离子体模体积较小,容易与J聚体耦合,可以在单个等离子体纳米腔中实现光与物质的强相互作用,这为腔量子电动力学提供了一个室温纳米腔实验平台,在光检测和及单光子器件方面具有广阔的应用前景[2]
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