近期,钙钛矿太阳能电池的效率已经达到22.7%^[1],逐步具备媲美晶硅太阳能电池的实力。高质量钙钛矿薄膜的制备则是获得高转化效率钙钛矿太阳能电池的关键。采用反溶剂法抽取溶剂和辅助结晶是一种简单且有效获得高质量钙钛矿薄膜的制备工艺^[2]。目前,常用的反溶剂主要是甲苯、氯苯、二氯甲烷等溶剂,这些溶剂均具有较强的毒性,进而阻碍了反溶剂法的大规模应用。因此,开发绿色环保的新型反溶剂对于实现钙钛矿太阳能电池的商业化具有重要意义^[3]。为此,我们采用乙酸乙酯（EA）与石油醚（PET）混合作为绿色混合反溶剂,取代氯苯作为一种新型绿色的反溶剂,最终实现了钙钛矿太阳能电池16.6%的能量转换效率,相比氯苯作为反溶剂的电池,性能提升了15.62%。研究发现,通过调控乙酸乙酯和石油醚的比例,可以有效的调控晶体的质量。我们进一步研究了混合反溶剂对于钙钛矿形核、钙钛矿晶体生长、成膜和器件性能的影响。本研究工作通过一种绿色混合反溶剂的方法,实现了高的成核密度,控制了钙钛矿的形成过程,提高了晶粒取向,得到光滑致密的薄膜表面。本研究为制备高质量钙钛矿薄膜提供了一种环境友好的方法,将有助于实现钙钛矿太阳能电池的大面积制备。