独居石陶瓷固化模拟次锕系核素及其稳定性研究

来源 :第三届全国核化学与放射化学青年学术研讨会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ljq0310
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用Pr、Eu、Gd模拟次锕系核素Np、Am、Cm,以Ce2(C2O4)3·10H2O、NH4H2PO4和Pr6O11/Eu2O3/Gd2O3为原料,通过常压和热压烧结制备独居石固化体.借助X射线衍射(XRD)、(TG-DSC)、场发射扫描电镜分析(FESEM)、电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)等分析手段,研究Pr、Eu、Gd在铈独居石(CePO4)中的固溶规律、铈独居石固化体的制备工艺技术、固化体在热-水-力-化学(THMC)耦合作用下的稳定性等.采用VASP软件,利用第一性原理计算CePO4晶格缺陷.结果表明,CePO4能很好地固溶模拟次锕系核素,形成连续固溶体(Ce1-xLnXPO4,Ln=Pr,Eu,Gd);1150℃热压(30MPa)烧结2h,获得了单相铈独居石固化体(Ce1-xLnXPO4,),固化体的相对密度>99%;无压烧结铈独居石固化体的较佳条件为1400-1500℃保温4h,固化体的相对密度>94%;在温度90-200℃,pH=3-11浸出液中,固化体的浸出率均小于10-10md-1,显示高化学稳定性;第一性原理计算2x2x2的CePO4超胞,获得氧的弗伦克尔缺陷能为3.8eV.
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