【摘 要】
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对大气氧化性普遍规律的认识,是理解臭氧和灰霾污染及全球辐射收支等重大环境问题的理论基础。ROx(=OH+HO2+RO2)自由基化学作为对流层大气氧化能力的主要构成部分,其反应机理
【机 构】
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北京大学环境科学与工程学院; Institute of Energy and Climate Research,IEK-8:Troposphere,Forschungszentrum Jue
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对大气氧化性普遍规律的认识,是理解臭氧和灰霾污染及全球辐射收支等重大环境问题的理论基础。ROx(=OH+HO2+RO2)自由基化学作为对流层大气氧化能力的主要构成部分,其反应机理一直是国际大气化学研究的热点和前沿。基于自由基收支闭合实验思想,搭建了北京大学大气激光诱导荧光系统,在华北平原典型郊区站点开展了包含自由基直接准确测量的综合外场观测。观测结果显示华北平原存在高浓度自由基,OH、HO2、RO2的日间峰值浓度水平分别可达（5-15）×106cm-3,（3-14）×108 cm-3 and（3-15）×108 cm-3。使用基于观测的模型进行分析发现,目前最先进的大气化学机理在高VOCs和低NOx条件下仍然低估OH观测结果2倍左右。与之前珠三角和北京地区观测发现类似,向模型中引入"OH自由基非传统再生机制"可以实现对OH的准确模拟。此外,模型在清晨时段显著低估了RO2自由基观测结果,这说明清晨时段RO2自由基存在未知来源机制;同时这也意味着现有模型对局地臭氧光化学产生速率及其控制区的敏感性分析存在显著偏差。
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