以城市群为主体优化城镇化空间布局是构建国土空间规划体系的重要内容,空间优化的本质旨在促进城市群内部大中小城市协调发展。以长三角城市群为案例,在测度2001-2016年长三角城市群26个城市的城镇化协调水平基础上,运用社会网络和多维尺度分析等方法,分析和识别城镇化协调关系及其空间结构和内在演变机理。结果表明:(1)随着长三角城市群的城镇化协调水平提高,城市群内部的高协调城市逐渐显现出以上海为核心的“Z型”分布态势,低协调城市则稳定分布在长三角城市群扩容后的范围;(2)根据城镇化协调水平的关联强度划分长三角城市群的凝聚子群,凝聚子群的加权平均中心度和联系密度增大后,上海极化效应更加明显;(3)从城镇化协调关系的空间和时间两个维度识别城市群空间结构,长三角城市群从在空间距离影响下以省会城市为中心的“圈层”结构,变形为在时间距离影响下的“核心—边缘”结构;(4)人口、土地和经济城镇化三者协调水平的变化影响着长三角城市群空间结构演变,相较人口与经济城镇化,土地城镇化对城镇化协调关系的加强具有显著促进作用。从协调视角剖析长三角城市群的空间结构并提出优化政策,有助于中国现有资源环境承载能力条件下城市群一体化建设和空间资源的高效利用。