【摘 要】
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报道了一系列Keggin类杂多化合物与H2O2(30%)催化氧化环戊烯.其中两缺位的[γ-SiW10(H2O)2O34](Bu4N)4的催化活性最好,环戊烯转化率为90%,环戊烯环氧化物的选择性为98%.反应
【机 构】
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中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室
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报道了一系列Keggin类杂多化合物与H2O2(30%)催化氧化环戊烯.其中两缺位的[γ-SiW10(H2O)2O34](Bu4N)4的催化活性最好,环戊烯转化率为90%,环戊烯环氧化物的选择性为98%.反应前后的UV-vis,FT-IR分析表明,反应后催化剂的结构保持,没有发生降解.在以磷为中心原子的磷系Keggin杂多酸复合溴代十六烷基吡啶中,钼钨混合型的催化活性优于钨磷酸(H3PW12O40?mH2O)和钼磷酸(H3PMo12O40?mH2O)的.而在十一种钼钨混合型的含磷杂多化合物H3PMo12-nWnO40?mH2O中,当n=6时的H3PMo6W6O40?mH2O显示出了最好的活性.我们采用UV-vis,FT-IRand31PNMR等谱学方法表征了新鲜的催化剂和处于反应状态下的催化剂.发现在反应条件H2O2(30%)的量是催化剂的50倍时,H3PMo6W6O40?mH2O全部降解成数种含磷的物种,这些含磷物种可能包含反应中最具催化活性的物种.而在此条件时,发现H3PW12O40?mH2O降解得很少,只有一种磷钨氧物种生成,但不是Venturello-Ishii催化体系中的活性物种{PO4[WO(O2)2]4}3-.
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