论文部分内容阅读
含f电子的镧系和锕系元素是元素周期表中最复杂的成员,他们常常表现出奇异的物理特性。其中最简单而具代表性的就是金属Ce的γ-α相变,该相变不仅晶体结构保持面心立方(fcc)不变,而且伴随有约15%的体积塌缩和磁性变化(γ-Ce为遵循Curie-Weiss定理的顺磁体,而α-Ce具有Pauli顺磁性)。多年来,大量理论和实验研究都致力于理解这一奇特相变的微观机制,理论上曾提出了三种解释该相变的模型,包括跃迁模型(promotional model)、类Mott转变模型和Kondo模型,其中跃迁模型已因与实验结果不符而被摈弃,而类Mott转变模型主要强调f-f电子相互作用在相变过程中的变化,Kondo模型则强调相变过程中4f电子与传导电子间相互作用的变化,此二者都在不断发展,至今仍无定论。目前学界基本认同Ce的γ-α相变的奇特性与其特殊电子结构有关。Ce的外层电子结构为4f~15d~16s~2,其中4f电子在实空间是局域,但其能级与价带的5d和6s电子能级的能量接近,造就了4f电子的局域-巡游双重特性,故外界环境的微小变化可能会大大改变Ce的电子结构,进而影响其宏观物理性质。如今,分子束外延技术(MBE)的应用实现了高质量Ce单晶薄膜的制备,结合先进的角分辨光电子能谱(ARPES)可以对Ce的电子结构进行直接观察,便于探究Ce的γ-α相变过程中4f电子的行为,并以此进一步探讨其相变微观机制。此外,Kondo模型具有光电子能谱(PES)可见的特征,且在单杂质安德森模型(SIAM)框架下采用相关计算方法(GS、LDA+U、DMFT等)对Ce的PES特征的理论解释也已较成功地实现,因此Kondo模型逐渐成为目前较为流行的Ce的γ-α相变机制。本文首先简要回顾了Ce的γ-α同构相变的三个主要理论模型即跃迁模型(Promotional Model)、类Mott转变模型和Kondo模型的物理图像及部分实验证据;然后介绍了高质量Ce单晶薄膜的制备方法,并重点分析总结近年来Ce单晶薄膜ARPES方面的重要研究成果,主要包括:(1)Ce薄膜的室温能带结构及可能的表面态;(2)与波矢k关联的4f电子与传导电子的杂化;(3)4f电子与传导电子的杂化随温度的演化。大部分ARPES结果都为描述Ce的γ-α相变的Kondo模型提供了实验佐证。