【摘 要】
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采用水热法制备CeO2纳米颗粒(W-CeO2)、CeO2纳米片(S-CeO2)、CeO2纳米棒(B-CeO2)及CeO2纳米八面体(O-CeO2)，用浸渍法负载相同质量分数的铜形成CuO/CeO2催化剂。通过扫描电镜（SEM）、高分辨透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、自动吸附分析仪（BET）、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2O滴定等表征技术对催化剂进行表
【基金项目】
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省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室自主课题（CNMRCUTS2009）； 国家重点研发计划（2018YFB0605402-02）；
论文部分内容阅读
采用水热法制备CeO2纳米颗粒(W-CeO2)、CeO2纳米片(S-CeO2)、CeO2纳米棒(B-CeO2)及CeO2纳米八面体(O-CeO2)，用浸渍法负载相同质量分数的铜形成CuO/CeO2催化剂。通过扫描电镜（SEM）、高分辨透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、自动吸附分析仪（BET）、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2O滴定等表征技术对催化剂进行表征，并在可控温控压的固定床石英管反应器中对催化剂的催化性能进行评价。研究了不同形貌CuO/CeO2催化剂对CO2加氢制备甲醇的影响。结果表明，CuO/CeO2催化剂的催化活性存在明显的形貌依赖性，催化剂的暴露晶面、比表面积、表面碱性位点、表面氧缺陷的差异均会对CO2转化率、甲醇选择性和产率产生影响。其中，不同形貌CeO2优先暴露晶面的活性顺序为S-CeO2（{100}+{110}）>W-CeO2{100}>B-CeO2{111}≈O-CeO2{111}，暴露晶面活性越高，催化剂表面氧缺陷越多，CuO-CeO2间相互作用越强则催化活性越好。当为CuO/S-CeO2时，催化剂表面中碱性位点最多，催化剂比表面积为88.8m2/g，铜分散度为19.2%，CO2转化率为6.56%，甲醇选择性和收率为96.3%和0.063 g/(gcat·h)，催化活性最好，由活性评价试验得转化率由高到低依次为S-CeO2>B-CeO2>W-CeO2>O-CeO2，可知CeO2形貌差异会决定CuO/CeO2催化剂的物化性能和催化活性，从而提升对不同形貌CuO/CeO2催化剂催化CO2加氢制甲醇的基础认识。
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