Ti3C2 MXene助催化剂组装的介孔TiO2用以增强光催化甲基橙降解和产氢活性

来源 :催化学报 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cxtctb
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
利用太阳能驱动半导体光催化剂进行光催化降解污染物和产氢被认为是解决环境问题和能源危机最有效的方法之一.在众多的半导体光催化剂中,TiO2因其优异的化学稳定性、环境友好和成本低等优点,在光催化领域具有不可或缺的作用.介孔TiO2由于具有独特的介孔结构,更有利于光催化过程中反应物的吸附和传输.然而,单一TiO2具有较高的光生载流子重组效率和低的光利用率等缺点,导致其光催化活性低.通过负载助催化剂可以增强光吸收、促进光生载流子的分离以及提供更多活性位点,是提高光催化活性的一种有效策略.目前,常用的高效助催化剂主要为贵金属,如Pt,Pd和Au等,但昂贵的价格及稀缺性限制了其在未来的广泛应用.因此,寻找新型的非贵金属助催化剂来提高光催化剂的活性具有重要意义.MXene作为一种新型的二维过渡金属碳化物和/或氮化物,具有丰富的表面亲水性官能团、良好的金属导电性和较高的载流子迁移率等特性,适合用于光催化中作为助催化剂来提高光催化性能.受此启发,本文利用静电自组装策略将介孔TiO2纳米颗粒均匀地固定在Ti3C2 MXene助催化剂上,构建了紧密的介孔TiO2/Ti3C2复合材料,并研究其光催化降解甲基橙(MO)和产氢性能.Zeta电位测试结果表明,带有相反表面电荷的介孔TiO2和Ti3C2可以通过静电作用构筑稳定的复合材料.X-射线粉末衍射、拉曼光谱、X-射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜和高分辨透射电子显微镜等表征也进一步表明,成功制备了介孔TiO2/Ti3C2复合材料.XPS也证明在复合材料中光生电子从TiO2转移到Ti3C2助催化剂上,表明两者之间具有强相互作用.BET测试结果表明,相比单一的介孔TiO2,复合材料具有更大的比表面积和孔体积,可提供更多的活性位点,有利于提高光催化活性.紫外-可见漫反射光谱表明,Ti3C2助催化剂的引入提高了材料的光吸收能力.荧光光谱、时间分辨荧光光谱、光电流密度和电化学阻抗等测试结果表明,复合材料具有优异的光生载流子分离和转移能力.在光催化性能测试中,最佳Ti3C2含量(3 wt%)的介孔TiO2/Ti3C2复合材料在40 min内对MO的光催化降解效率可达99.6%,并利用自由基捕获实验和电子自旋共振表征证实了活性物种?O2-和?OH在光催化降解过程中起主要作用.此外,该复合材料也表现出了较好的产氢性能(218.85μmol g-1 h-1),约为单一介孔TiO2的5.6倍,且三次循环后仍保持稳定的产氢效率.综上,MXene族材料可以作为一种高效的非贵金属助催化剂应用于光催化领域.“,”Photocatalytic degradation and hydrogen production using solar energy through semiconductor photocatalysts are deemed to be a powerful approach for solving environmental and energy crisis. However, the biggest challenge in photocatalysis is the efficient separation of photo-induced carri-ers. To this end, we report that the mesoporous TiO2 nanoparticles are anchored on highly conduc-tive Ti3C2 MXene co-catalyst by electrostatic self-assembly strategy. The constructed mesoporous TiO2/Ti3C2 composites display that the mesoporous TiO2 nanoparticles are uniformly distributed on the surface of layer structured Ti3C2 nanosheets. More importantly, the as-obtained mesoporous TiO2/Ti3C2 composites reveal the significantly enhanced light absorption performance, pho-to-induced carriers separation and transfer ability, thus boosting the photocatalytic activity. The photocatalytic methyl orange degradation efficiency of mesoporous TiO2/Ti3C2 composite with an optimized Ti3C2 content (3 wt%) can reach 99.6% within 40 min. The capture experiments of active species confirm that the ?O2- and ?OH play major role in photocatalytic degradation process. Fur-thermore, the optimized mesoporous TiO2/Ti3C2 composite also shows an excellent photocatalytic H2 production rate of 218.85 μmol g-1 h-1, resulting in a 5.6 times activity as compared with the pristine mesoporous TiO2 nanoparticles. This study demonstrates that the MXene family materials can be applied as highly efficient noble-metal-free co-catalysts in the field of photocatalysis.
其他文献
乙酸乙酯是一种重要的有机溶剂,广泛应用于涂料、粘合剂和塑料及石化等工业生产,但作为一种主要的挥发性有机污染物(VOCs),其对大气环境造成严重污染.目前工业上主要采用负载型贵金属催化剂催化燃烧的方法进行净化处理,但该方法存在催化剂价格昂贵和能耗高的问题,迫切需要开发活性高、稳定性好、成本低及能耗小的催化新方法和新材料.本文以硝酸铈和高锰酸钾为原料制备了二氧化铈和具有隐钾锰矿结构的铈掺杂纳米复合物(CeO2-CeOMS-2).该纳米复合物在紫外-可见-红外光照射下对乙酸乙酯具有极高的光热催化活性、很低的乙醛
安庆市沿江地区生态湿地是长江中下游淡水资源的重要组成部分,同时也是众多国家级候鸟栖息保护区,但由于50多年来自然因素及人类活动的影响,湿地生态功能有了明显的退化,种类也有了变化.本文以1967年、1989年、2002年及2018年四期遥感影像作为主要数据,应用RS/GIS等方法作为工作手段,结合安庆市温度、降水量数据等资料,分析近50年来湿地的时空变化及驱动力.结果表明:(1)安庆市沿江湿地破碎度整体处于良好状态,但由于养殖场的飞速发展,养殖品种单一,破坏湿地内部水生植被系统,部分水域开发强度大,不利于湿
开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢是一个非常具有挑战性的课题.近年来,具有高产氢活性的CdS光催化剂引起了人们的研究兴趣.但是光生电子-空穴对快速复合、反应活性位点不足以及严重的光腐蚀等问题,严重地制约了CdS在光催化领域的实际应用.构建S型异质结和负载助催化剂被认为是促进光生电子空穴分离和加速产氢动力学的有效策略.本文通过在低成本的WO3和Ti3C2 MXene(MX)纳米片上生长CdS纳米片,设计并构建了具有二维耦合界面的2D/2D/2D层状异质结光催化剂,以实现高效
由于石墨相氮化碳(g-C3N4)的独特结构和性质,特别是其具有合适的能带结构位置及可调控的晶体结构,被广泛应用于光催化产氢反应中.然而,纯相氮化碳具有较快的光生电荷复合速率,这使其光催化产氢活性较低.目前,利用非金属或过渡金属原子掺杂可有效提升电荷分离速度,从而提高光催化产氢活性.相比于非金属掺杂,g-C3N4的三嗪环中的吡啶氮可提供丰富的孤电子对,可将过渡金属离子留在框架结构中以形成金属-N键,在催化反应中充当活性位点.本文采用简单的热聚合方法将过渡金属原子(M=Fe,Co和Ni)掺杂在g-C3N4中,
基于半导体的光催化制氢是解决当前日益增长的能源危机与环境污染等问题的有效选择之一.长期以来,设计具有不同结构与吸光特性的有机及无机半导体材料,开发廉价高效的助催化剂,构筑半导体异质结体系,探索实用研究装置等均受到广泛研究.其中氮化碳材料在过去十年中吸引了较大关注,但其光催化性能受到带隙较宽(代表材料C3N4的带隙为~2.7 eV)的限制.近年来,富氮型氮化碳(C3N5)材料因带隙更窄,在光催化污染物去除、光电能源转化和气体传感等领域被广泛研究,但其光催化制氢性能的系统研究尚未见报道.本文以3-氨基-1,2
基于半导体的太阳能光催化分解水制氢技术是一种环境友好、潜力巨大的绿色氢能制造方案.常用的块体半导体材料一般具有较弱的可见光吸收、快速的光生载流子复合以及较低的光催化制氢效率等缺点.因此,设计开发具有宽光谱光吸收、稳定性好、催化活性高的太阳能光催化材料是促进光催化制氢发展的关键,也是该研究方向的挑战之一.硫化镉纳米材料是一种常见的光催化材料,虽然表现出较好的光催化产氢性能,但是其载流子复合速率较快,可见光区响应较弱,且光腐蚀现象严重.本文可控制备了一种富含1T金属相的二硫化钨纳米片,并将其作为助催化剂与一维
太阳能驱动的光电化学(PEC)水分解可以有效地将太阳能转化为化学能,作为解决环境排放和能源危机最具前景的途径之一,已经引起了科学界的广泛关注.PEC水分解系统由两个半反应组成:在光阳极上的析氧反应(OER)和光阴极上的析氢反应(HER).PEC系统的太阳能转化效率主要由光阳极/电解质界面的OER过程所决定,这是一个非常复杂且涉及质子偶联的多步四电子转移过程.钒酸铋(BiVO4)是应用于PEC水分解的典型且具有实际应用前景的光阳极材料之一.然而,由于不良的表面电荷转移、电荷在光阳极/电解质结面处的表面复合以
能源危机和环境污染已成为影响全人类的严峻问题,太阳能驱动水分解制备清洁可再生的氢能是解决以上问题的有效途径之一,因此,近年来环境友好的光驱动制氢方式受到广泛关注.现阶段太阳能驱动水分解体系的研究热点和难点在于研发高催化活性且廉价的非贵金属催化剂.作为具有较大应用潜力的多电子转移催化剂,廉价过渡金属取代的多金属氧酸盐因其合成策略丰富多样,原子结构明晰以及物化性质可调,越来越多地被用于催化水分解的研究中.其结构中的缺位多酸配体具有可逆的电子存储能力,因而可被用作多电子存储海绵,而过渡金属中心则可以作为催化活性
为加强污染地块环境管理,建立联动监管机制,对列入疑似污染地块名单的地块,县级生态环境主管部门应进行土壤污染状况调查.首先对疑似污染地块开展人员访谈、现场踏勘、采样测试以及分析研究等工作,对照地块规划用途,判断该地块存在环境风险,分析潜在污染物,尔后进行环境调查,了解潜在污染物浓度和空间分布.
近年来,半导体光催化在环境净化和有机合成领域的研究引起了广泛的重视.其中,在有机合成领域中,光催化技术已经应用在醇类、环己烷以及芳香族化合物的选择性氧化研究.而另一类具有特殊结构的有机物——N-杂环芳烃,在药物化学和材料科学中具有重要意义.而传统用于合成N-杂化芳烃的脱氢催化氧化反应通常需要高温高压的苛刻环境,传统方法通常还需要使用贵金属催化剂,这也增加了N-杂化芳烃的合成成本;另外,如果合成是均相催化过程,则催化剂难以实现回收利用.因此,开发室温常压条件下的非贵金属多相光催化技术具有巨大的应用前景.本文