【摘 要】
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应用原位红外光谱技术,研究了Rh(acac)(CO)(PPh3)、HRh(CO)(PPh3)3、Rh6(CO)16和(Rh(CH3COO)2)24种催化剂,在CO/H2气氛中催化1-辛烯氢甲酰化反应时Rh催化剂的活化过程.结果表
【机 构】
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清华大学化学系一碳化工国家重点实验室,北京,100084
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应用原位红外光谱技术,研究了Rh(acac)(CO)(PPh3)、HRh(CO)(PPh3)3、Rh6(CO)16和(Rh(CH3COO)2)24种催化剂,在CO/H2气氛中催化1-辛烯氢甲酰化反应时Rh催化剂的活化过程.结果表明,在以OPPh3为配体的情况下,催化剂的中间体均为Wilkinson型配合物HRh(CO)x(OPPH3)y(x+y=3或4),此外,同时还存在有二聚体、多羰基铑配合物等.当4种催化剂在无配体的情况下,醛化反应的活性仍然较高,此时观察到在使用(Rh(CH3COO)2)2及Rh6(CO)16时,最终生成HRh(CO)4的活性中间体.当使用RH(acac)(CO)(PPh3)及HRh(CO)(PPh3)3时,活性中间体仍然以HRh(CO)x(PPh3)y型配合物为主,同时可能存在少量的HRh(CO)4中间物.
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