【摘 要】
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由Ｈ２ＳＯ４酸化的（ＮＨ４）２ＷＯ４溶液（ｐＨ＝２～３）制备的ＷＨ２ＳＯ４／ＨＺＳＭ５催化剂对甲烷脱氢芳构化（ＤＨＡＭ）反应的催化活性比不经酸化的（ＮＨ４）２ＷＯ４溶液（ｐＨ＝８～９）制备的Ｗ／ＨＺＳＭ５催化剂高得多．氧化前驱态催化剂的Ｈ２ＴＰＲ研究表明，ＷＨ２ＳＯ４／ＨＺＳＭ５试样的还原所需温度比Ｗ／ＨＺＳＭ５低得多；前者可
【机 构】
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厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室
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由Ｈ２ＳＯ４酸化的（ＮＨ４）２ＷＯ４溶液（ｐＨ＝２～３）制备的ＷＨ２ＳＯ４／ＨＺＳＭ５催化剂对甲烷脱氢芳构化（ＤＨＡＭ）反应的催化活性比不经酸化的（ＮＨ４）２ＷＯ４溶液（ｐＨ＝８～９）制备的Ｗ／ＨＺＳＭ５催化剂高得多．氧化前驱态催化剂的Ｈ２ＴＰＲ研究表明，ＷＨ２ＳＯ４／ＨＺＳＭ５试样的还原所需温度比Ｗ／ＨＺＳＭ５低得多；前者可还原至较低价态的Ｗ物种在负载总Ｗ量中所占比例也比后者高得多．Ｈ２ＴＰＲ及相关体系的ＥＰＲ和Ｒａｍａｎ表征结果相互佐证表明，用Ｈ２ＳＯ４酸化导致负载钨酸铵前驱溶液中一些由共边正八面体配位结构单元（ＷＯ６）ｎ－构成的聚钨酸根物种的生成；ＷＨ２ＳＯ４／ＨＺＳＭ５催化剂对ＤＨＡＭ反应催化活性之所以高，主要由于所负载的Ｗ前驱物种较大部分是（ＷＯ６）ｎ－基的Ｗ物种，而非（ＷＯ４）２－基Ｗ物种；在较低温度下就可被还原，且在ＤＨＡＭ反应条件下有一部分可还原至较低价态Ｗ４＋的（ＷＯ６）ｎ－物种很可能是催化活性位的前驱组成部分．
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