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氢是石油炼制和化学工业的重要原料,又是一种理想的清洁能源。利用CH4、H2O和O2反应直接制取H2和CO2,是简化制H2工艺并为CO2的利用提供便捷条件的新技术途径。本论文着重研究了表面复合氧化物MgSiO负载金属Ni、Cu催化剂的催化反应性能和动力学规律。以MgO-SiO2(MgSiO)表面复合氧化物为载体,用等体积浸渍法制得了负载型Ni、Cu双金属和单金属催化剂。经比表面(BET)、X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和程序升温还原(TPR)等实验方法测定表明:金属在MgSiO载体上均匀分散,没形成聚集态,各催化剂仍保持着载体SiO2的骨架结构;还原后的催化剂表面存在三种活性位,即金属位M、Lewis酸位和Lewis碱位。CH4和H2O化学吸附-IR和化学吸附-TPD测定结果表明: Ni、Cu合金比单金属组分更利于CH4和H2O的吸附活化;CeO2助剂可提高CH4和H2O在催化剂表面吸附强度和吸附量。CH4、O2和H2O程序升温表面反应(TPSR)和微反实验结果表明:负载金属Ni催化剂上中间物[CH3OH]先分解成CO和H2,然后再发生水煤气变换反应生成产物CO2和H2;而负载金属Ni-Cu催化剂上则是中间物[CH3OH]与解离态的H2O直接反应生成CO2和H2。以Ni-Cu-CeO2/MgSiO为催化剂,在反应温度460℃、进料摩尔比CH4:O2:H2O=1:0.5:3和甲烷空速为1400h-1的最佳反应条件下,CH4转化率可达39%,生成H2和CO2的选择性分别达到99%和98%。助剂CeO2能提高催化剂的稳定性和抗积炭能力,延长催化剂使用寿命。