红外光谱研究甲烷和氧与SrO-La_2O_3/CaO表面的相互作用

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在甲烷氧化偶联(OCM)反应条件下,用原位红外光谱研究SrO-La2O3/CaO催化剂,结果表明,晶格氧使甲烷深度氧化La2O3和CaO具有活泼的晶格氧,SrO的晶格氧比较稳定,气相氧通过补充催化剂表面消耗掉的晶格氧,加速了甲烷的深度氧化.另一方面,催化剂表面的碳酸根物种在氧气氛下分解.在La2O3和LC催化剂中,催化剂表面La2O2(CO3)的分解形成配位不饱和的晶格氧O2-,并为气相氧吸附提供氧空穴.气相氧在氧空穴上吸附和配位不饱和晶格氧向吸附氧转移电荷,产生活供氧物种(可能为O2-).红外光谱能检测到波数为1118cm-1的吸收峰在CaO,SrO和SLC催化剂上,未能用FT-IR检测到类似的活性氧物种,但有C2产物生成,推测表面碳酸根分解可能直接产生活性氧物种(可能为O22-). SrO-La2O3 / CaO catalysts were investigated by in-situ IR spectroscopy under methane oxidative coupling (OCM) reaction. The results show that lattice oxygen can activate lanthanide oxygen and SrO lattice oxygen Relatively stable, oxygen in the vapor phase accelerates the deep oxidation of methane by replenishing the lattice oxygen consumed by the catalyst surface. On the other hand, the carbonate species on the surface of the catalyst decompose in an oxygen atmosphere.In the La2O3 and LC catalysts, the decomposition of La2O2 (CO3) on the catalyst surface forms a coordinately unsaturated lattice O2- and provides oxygen Hole. Vapor oxygen in the oxygen hole adsorption and coordination of unsaturated lattice oxygen to adsorbed oxygen transfer charge, produce live oxygen species (probably O2-). Infrared spectroscopy can detect the wave number of 1118cm-1 absorption peak on the CaO, SrO and SLC catalyst failed to detect similar reactive oxygen species by FT-IR, but there are C2 products generated presumably surface carbonate decomposition may be directly generated Reactive oxygen species (probably O22-).
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