硫磺/石灰石自养反硝化系统硝酸盐去除性能及N2O产生规律研究

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硝酸盐作为水环境污染的主要来源,已经成为影响环境质量和人体健康的危险因子,故对水体硝酸盐的去除已刻不容缓。目前,硝酸盐的去除方法主要有物理化学法(如离子交换法、反渗透、电渗析等)、化学法(活泼金属反硝化、催化反硝化等)、生物法(异养和自养反硝化等)。其中,以硫磺为电子供体的硫自养反硝化系统因产泥量少、无需外加碳源、操作简单、运行管理费用低等优点成为各国学者研究热点。在硝酸盐去除过程中释放的高致温潜能气体N2O,也逐渐引起了人们的关注。各国学者针对N2O的来源及产生机理进行了大量研究,且研究主要集中于对全程硝化反硝化、同步硝化反硝化、短程硝化反硝化、厌氧氨氧化以及好氧脱氮等方面的研究,而对于硫自养反硝化中N2O的研究却鲜有报道。故本试验以均匀填充的硫磺/石灰石自养反硝化系统为对象,研究了进水NO3--N浓度及HRT对系统硝酸盐去除及N2O产生的影响,分析了不同进水NO3--N浓度及HRT下反应器沿程各水质指标及N2O产量的变化情况,通过SEM(扫描电镜)及高通量测序进一步从微观角度研究分析反应器内的群落结构。研究表明:(1)HRT为5h时,该系统能有效去除NO3--N的浓度范围为61.7~99.48mg/L,NO3--N平均去除率为99.03%,且仅当进水NO3--N浓度不大于70.1mg/L时,出水无N2O累积;HRT为2.5h时,系统能有效去除的NO3--N最高浓度为68.4mg/L,NO3--N平均去除率为93.74%,且仅当进水NO3--N浓度不超过34.52mg/L时,出水无N2O累积;HRT为1.67h、1.25h时,系统能有效去除的NO3--N最高浓度为33.62mg/L,NO3--N去除率达98%左右,出水无N2O累积;HRT为1h时,系统可有效去除的NO3--N最高浓度为33.62mg/L,且仅当进水NO3--N浓度为16.23±1mg/L时,出水无N2O累积。(2)进水NO3--N浓度为16.23±1mg/L时,HRT的降低并不影响NO3--N去除效果,NO3--N去除率始终维持在97%左右,HRT对出水N2O累积量无影响,出水无N2O累积;进水NO3--N浓度为32.67±1.85mg/L时,随着HRT的降低NO3--N去除效果不受影响,而HRT降至1.25h时出水中开始出现N2O累积;进水NO3--N浓度为64.05±6.05mg/L、103.63±11.55mg/L时,NO3--N去除率会随着HRT的减小而大幅度降低,水中会出现不同程度的N2O累积,因此要去除高浓度NO3--N废水就必须保证较长的HRT。此外,该反应器所能承受的HRT最低为1h。(3)该系统的最适进水NO3--N负荷为0.146~0.626kg/(m3·d),相应去除负荷为0.141~0.626kg/(m3·d),出水无N2O累积。而当进水NO3--N负荷为2.60kg/(m3·d)时,可达最大去除负荷1.211kg/(m3·d),但出水NO3--N浓度高达57.9mg/L。(4)反应器内微生物的富集主要发生在硫磺及石灰石颗粒表面覆盖的生物膜中,形状为短杆菌。反应器下部生物量较上部生物量大,且同一高度下石灰石表面生物膜中的生物量较硫磺表面生物膜中的大。(5)反应器中下部菌群多样性及丰度均较大,系统底部微生物与中上部微生物相似性较低,而中部微生物相似度较高。门分类水平下,该系统共有41个类群,以变形菌门(Proteobacteria)为优势菌群,属分类水平下共有350个细菌类群,其中对硫自养反硝化起主要作用的菌群为硫杆菌属(Thiobacillus),而硫单胞菌属(Sulfurimonas)增强了系统的反硝化能力,且实验还发现了多个能够进行反硝化的微生物种属。Ideonella(艾德昂菌属)的存在则进一步验证了系统内部所发生的DNRA(硝酸盐异化还原成铵)反应。
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