论文部分内容阅读
摘要 利用我国业务使用的5个大气本底监测站的观测资料，分析了2009年1月至2013年12月不同地区近地面甲烷（CH4）浓度的分布和变化规律。结果表明：这5年临安站CH4浓度最高，其次是龙凤山站，上甸子站居中，而香格里拉站和瓦里关站CH4浓度最低。上甸子站和龙凤山站CH4浓度具有明显的双峰特征，最高值出现在夏季，次高值出现在冬季；且受人为活动的影响，CH4浓度日变化幅度很大。而香格里拉站和瓦里关站由于海拔高，人为排放源少，只有1个峰值出现在自然源排放强烈的夏季。除上甸子站CH4浓度呈逐年略下降趋势外，其余4个站的CH4浓度都呈逐渐上升趋势。
关键词 大气本底站；甲烷；分布和变化
中图分类号S181 文献标识码 A 文章编号0517-6611（2016）35-0106-03
The Distribution and Variation Trend of Near Surface Methane Concentration in China
SHI Xiao-ning
（Nanjing No.29 High School， Nanjing， Jiangsu 210036）
AbstractThe distribution and change trend of near surface methane concentration was analyzed using methane observations from Chinese five operational atmospheric background stations from Jan. 2009 to Dec. 2013. The results showed that the methane concentration of Lin’an station was the highest， Longfengshan station was second high， Shangdianzi station lied middle level， while the concentrations in Shangri-La and Waliguan station were relatively low in these five years. The methane concentration in Shangdianzi and Longfengshan station were having double peak characters with highest values in summer and the second highest in winter. At the same time the diurnal change in these two stations were also higher as a result of human activity. While， only one peak existed in Waliguan and Shangri-La station with the highest values in summer because of the high altitude and minimal anthropogenic emissions. Besides the methane concentration in Shangdianzi station showed slightly downward trend， the methane in other four stations all presented the increasing trend with time.
Key wordsAtmospheric background station； Methane； Distribution and variation
甲烷（CH4）根據来源可分为人为甲烷源和天然甲烷源，人为甲烷源包括稻田甲烷、化石燃料甲烷、垃圾堆填甲烷、畜牧甲烷，其中稻田甲烷排放量为40×106～60×106 t/a，是主要的人为排放源之一。天然甲烷源CH4的释放不受人类活动的影响，主要包括湿地、白蚁（集中在热带雨林和草原）、海洋、地质甲烷，其中，湿地甲烷为最大的甲烷天然源[1]。CH4在大气中的浓度低于CO2，但单位浓度温室效应是CO2的25倍，在大气中造成的温室效应仅次于CO2，远高于N2O[2]。CH4是化学活性气体，在大气中易被氧化而产生一系列HxOy和碳氢氧化物，在许多大气成分的化学转化中扮演着重要角色[3]。自工业革命以来，大气中CH4的含量迅速增加，其浓度逐年升高，目前已是工业化前的2倍多，20世纪80年代中期，CH4含量以每年1%的惊人速度增长[4]。据计算，近年来全球温度升高的20%来自于CH4的贡献[5]。CH4的浓度变化对大气的化学过程和气候变化都具有重要作用，因此有必要对我国近地面CH4的浓度分布和变化规律进行研究。
国内对温室气体CH4的研究成果多集中于分析全球大气本底站瓦里关站观测数据，发现大气中CH4 浓度呈逐年上升趋势[6-7]，而对几个区域大气本底站CH4观测数据分析较少。笔者分析了我国已建成并投入使用的5个大气本底监测站的CH4浓度及变化规律，剖析其形成机制。
1数据来源
该研究使用的资料来自我国5个大气本底监测站，大气本底站综合观测大气臭氧及其他温室气体的浓度、气溶胶和降水及太阳辐射。这些资料充分反映了我国及亚欧大陆腹地大气本底的特性、组成及变化，对于研究该地区大气化学成分的变化及其与气候、生态环境变化的关系具有重要意义[8]。全球大气本底站青海瓦里关站（100°54′ E，36°17′ N，海拔3 810 m）位于青藏高原，是全球最高的大气本底基准监测站，也是北半球内陆腹地唯一的大气本底站，其观测数据代表北半球中纬度内陆地区大气本底特性。区域大气本底站有4个：临安站（119°04′ E，30°18′ N，海拔139 m）位于浙江省北部，其观测数据代表我国东部工业区的大气本底特性；龙凤山站（127°36′ E，44°44′ N，海拔331 m）位于黑龙江省南部，其观测数据代表我国东北部乡村或森林地区的大气本底特性；上甸子站（117°07′ E，40°39′ N，海拔287 m）位于北京东北部，观测数据代表我国北方工业区的大气本底特性；云南香格里拉站（99°44′ E，28°01′ N，海拔3 580 m）填补了我国西南及东南亚地区大气本底观测的空白，对于分析研究我国南方典型季风地区大气原始成分及全球气候变迁具有深远意义。 这5个大气本底监测站都是利用空气样品瓶Flask采样测量，采样高度距地面5 m。笔者使用资料为2009年1月至2013年12月的CH4体积混合比观测数据，包括日观测浓度和月平均的CH4浓度。采用质量浓度表示CH4浓度，单位为mg/m3。
2我国5个大气本底监测站的CH4浓度分布及变化规律
从图1可见，2009年1月至2013年12月临安站CH4浓度最高（平均值为1.41 mg/m3），这主要由于我国东部地区人口密度大、人为排放量大；其次是龙凤山站（平均值1.38 mg/m3），上甸子居中（1.36 mg/m3）；香格里拉站和瓦里关站的平均CH4浓度最低，分别为1.31和1.32 mg/m3。这可能由于香格里拉站和瓦里关站海拔高，地广人稀，人为排放源少。
相对而言，瓦里关站的CH4浓度季节变化较小，每个月CH4浓度变化不明显，说明瓦关站大气本底条件、生态环境变化不大；而临安站、龙凤山站和香格里拉站的CH4浓度存在明显的季节变化。临安站每年的CH4浓度最高值出现在12月和次年1月，春季5月为次大值，最低值出现在7月，之后开始上升，冬季高于夏季。临安地区三面环山，以丘陵为主，生态环境好，是国家工业区，CH4主要来源是人为排放，冬季寒冷季节人为因素排放导致CH4浓度较高。龙凤山站的CH4浓度变化为典型的双峰型，每年12月、次年1月和7、8月为峰值，最低值出现在春季4、5月，10月较低。龙凤山位于黑龙江省，东北部分布有多年冻土，随着春季气温逐渐升高，土壤融化，微生物的活性和数量增加，使得CH4不断释放并在大气中累积，最大值出现在8月；而冬季的高值主要是由冬季取暖、化石燃料燃烧造成。上甸子站位于北京东北部，CH4浓度的季节变化与龙凤山站类似，为双峰型。这是由于我国北方地区受生物源和非生物源的交替影响具有明显的双峰季节变化特征，最高值出现在夏季，次高值出现在冬季。香格里拉站CH4浓度的变化周期较稳定，只有1个峰值出现在夏季，每年9月达到峰值，12月和次年1月最低。这是由于西部地区人为活动稀少，高值只出现在自然源排放强烈的夏季，冬季没有明显的人为排放源（如冬季大量燃煤）。香格里拉位于我国西部地区，该地区9月的CH4浓度高值与南方、南亚地区水稻种植产生的高浓度CH4及南亚季风输送到青藏高原上空有关。在亚洲夏季风期间，印度、东南亚和中国华南地区的稻田等会排放大量CH4，随着季风的加强引导高原南部、东南部地区大气低层的CH4向高原输送，造成8、9月CH4体积混合比达到峰值，随着夏季风的撤退，CH4浓度迅速减小，高值期结束[9]。
图1的线性拟合曲线反映了各大气本底监测站CH4浓度的变化趋势。2009年1月至2013年12月香格里拉站的CH4浓度变化趋势最小，几乎没有变化；上甸子站观测的CH4浓度略有逐年下降的趋势，这与北京地区环境和污染源排放治理有关；其余3个观测站的CH4浓度均呈逐渐上升趋势，其中瓦里关站上升趋势最快，临安站次快，龙凤山站最小。
从图2可见，临安站和上甸子站观测的CH4浓度日振幅较大、日变化比较大，每日CH4浓度变化幅度超过0.071 mg/m3。而瓦里关站和香格里拉站的CH4浓度逐日变化较小，每日CH4浓度变化为0.007～0.014 mg/m3，说明这2个地区受人为活动排放影响较小。
3结论
笔者利用我国已经建成并投入业务使用的5个大气本底监测站的观测资料，分析了2009年1月至2013年12月不同地区近地面CH4的浓度分布和变化规律。得出如下几点结论：
（1）代表我国东部工业区的临安站CH4浓度最高，其次是位于东北部森林地区的龙凤山站，北京东北部的上甸子站居中，西南云南香格里拉站和位于青藏高原的瓦里关站CH4浓度最低。
（2）由于上甸子站和龙凤山站CH4浓度季节变化受自然甲烷源和人为甲烷源的交替影响具有明显的双峰特征，CH4浓度最高值出现在夏季，次高值出现在冬季。而香格里拉站和瓦里关站由于海拔高，大气本底条件、生态环境变化不大，人为排放源少，只有1个峰值出现在自然源排放强烈的夏季。香格里拉站9月的高值与南方、南亚地区水稻种植产生高浓度CH4及南亚季风输送到青藏高原上空有关。
（3）2009年1月至2013年12月，5个大气本底监测站CH4浓度的变化趋势不同。香格里拉站变化趋势最小，5年变化不大；上甸子站CH4浓度呈逐年下降趋势，而其余3个站CH4浓度均呈逐年上升趋势，瓦里关站上升趋势最快，临安站次快。
（4）临安站和上甸子站观测的CH4浓度日振幅较大、日变化较大，而瓦里关站和香格里拉站逐日变化较小，说明这2个地区的CH4浓度受人为活动影响较小。
参考文献
[1] 李红军，唐俊红.大气甲烷排放源研究进展[J].杭州电子科技大学学报，2014，34（2）：52-55.
[2] 张朝林，宋长青.“中国地区整层大气甲烷柱总量及其垂直分布特征研究”研究成果介绍[J].地球科学進展，2013，28（11）：1285-1286.
[3] 王明星.大气化学[M].2版.北京：气象出版社，1999：340-342.
[4] STEELE L P，FRASER P J，RASMUSSEN R A，et al.The global distribution of methane in the troposphere[J].Journal of atmospheric chemistrty，1987，5（2）：125-171.
[5] XIONG X，HOUWELING S，WEI J，et al.Methane plume over south Asia during the monsoon season：Satellite observation and model simulation[J].Atmos Chem Phys，2009，9：783-794.
[6] 赵玉成，刘鹏，王剑琼，等.1991～2011年瓦里关全球大气本底监测事实[J].青海环境，2014，24（1）：32-35.
[7] 周凌唏，周秀骥，张晓春，等.瓦里关温室气体本底研究的主要进展[J].气象学报，2007，65（3）：458-467.
[8] 周秀骥.中国大气本底基准观象台进展总结报告（1994～2004年）[M].北京：气象出版社，2005：12-41.
[9] 毕云，陈月娟，周任君，等.青藏高原上空H2O和CH4的分布和变化趋势分析[J].高原气象，2008，27（2）：249-258.
关键词 大气本底站；甲烷；分布和变化
中图分类号S181 文献标识码 A 文章编号0517-6611（2016）35-0106-03
The Distribution and Variation Trend of Near Surface Methane Concentration in China
SHI Xiao-ning
（Nanjing No.29 High School， Nanjing， Jiangsu 210036）
AbstractThe distribution and change trend of near surface methane concentration was analyzed using methane observations from Chinese five operational atmospheric background stations from Jan. 2009 to Dec. 2013. The results showed that the methane concentration of Lin’an station was the highest， Longfengshan station was second high， Shangdianzi station lied middle level， while the concentrations in Shangri-La and Waliguan station were relatively low in these five years. The methane concentration in Shangdianzi and Longfengshan station were having double peak characters with highest values in summer and the second highest in winter. At the same time the diurnal change in these two stations were also higher as a result of human activity. While， only one peak existed in Waliguan and Shangri-La station with the highest values in summer because of the high altitude and minimal anthropogenic emissions. Besides the methane concentration in Shangdianzi station showed slightly downward trend， the methane in other four stations all presented the increasing trend with time.
Key wordsAtmospheric background station； Methane； Distribution and variation
甲烷（CH4）根據来源可分为人为甲烷源和天然甲烷源，人为甲烷源包括稻田甲烷、化石燃料甲烷、垃圾堆填甲烷、畜牧甲烷，其中稻田甲烷排放量为40×106～60×106 t/a，是主要的人为排放源之一。天然甲烷源CH4的释放不受人类活动的影响，主要包括湿地、白蚁（集中在热带雨林和草原）、海洋、地质甲烷，其中，湿地甲烷为最大的甲烷天然源[1]。CH4在大气中的浓度低于CO2，但单位浓度温室效应是CO2的25倍，在大气中造成的温室效应仅次于CO2，远高于N2O[2]。CH4是化学活性气体，在大气中易被氧化而产生一系列HxOy和碳氢氧化物，在许多大气成分的化学转化中扮演着重要角色[3]。自工业革命以来，大气中CH4的含量迅速增加，其浓度逐年升高，目前已是工业化前的2倍多，20世纪80年代中期，CH4含量以每年1%的惊人速度增长[4]。据计算，近年来全球温度升高的20%来自于CH4的贡献[5]。CH4的浓度变化对大气的化学过程和气候变化都具有重要作用，因此有必要对我国近地面CH4的浓度分布和变化规律进行研究。
国内对温室气体CH4的研究成果多集中于分析全球大气本底站瓦里关站观测数据，发现大气中CH4 浓度呈逐年上升趋势[6-7]，而对几个区域大气本底站CH4观测数据分析较少。笔者分析了我国已建成并投入使用的5个大气本底监测站的CH4浓度及变化规律，剖析其形成机制。
1数据来源
该研究使用的资料来自我国5个大气本底监测站，大气本底站综合观测大气臭氧及其他温室气体的浓度、气溶胶和降水及太阳辐射。这些资料充分反映了我国及亚欧大陆腹地大气本底的特性、组成及变化，对于研究该地区大气化学成分的变化及其与气候、生态环境变化的关系具有重要意义[8]。全球大气本底站青海瓦里关站（100°54′ E，36°17′ N，海拔3 810 m）位于青藏高原，是全球最高的大气本底基准监测站，也是北半球内陆腹地唯一的大气本底站，其观测数据代表北半球中纬度内陆地区大气本底特性。区域大气本底站有4个：临安站（119°04′ E，30°18′ N，海拔139 m）位于浙江省北部，其观测数据代表我国东部工业区的大气本底特性；龙凤山站（127°36′ E，44°44′ N，海拔331 m）位于黑龙江省南部，其观测数据代表我国东北部乡村或森林地区的大气本底特性；上甸子站（117°07′ E，40°39′ N，海拔287 m）位于北京东北部，观测数据代表我国北方工业区的大气本底特性；云南香格里拉站（99°44′ E，28°01′ N，海拔3 580 m）填补了我国西南及东南亚地区大气本底观测的空白，对于分析研究我国南方典型季风地区大气原始成分及全球气候变迁具有深远意义。 这5个大气本底监测站都是利用空气样品瓶Flask采样测量，采样高度距地面5 m。笔者使用资料为2009年1月至2013年12月的CH4体积混合比观测数据，包括日观测浓度和月平均的CH4浓度。采用质量浓度表示CH4浓度，单位为mg/m3。
2我国5个大气本底监测站的CH4浓度分布及变化规律
从图1可见，2009年1月至2013年12月临安站CH4浓度最高（平均值为1.41 mg/m3），这主要由于我国东部地区人口密度大、人为排放量大；其次是龙凤山站（平均值1.38 mg/m3），上甸子居中（1.36 mg/m3）；香格里拉站和瓦里关站的平均CH4浓度最低，分别为1.31和1.32 mg/m3。这可能由于香格里拉站和瓦里关站海拔高，地广人稀，人为排放源少。
相对而言，瓦里关站的CH4浓度季节变化较小，每个月CH4浓度变化不明显，说明瓦关站大气本底条件、生态环境变化不大；而临安站、龙凤山站和香格里拉站的CH4浓度存在明显的季节变化。临安站每年的CH4浓度最高值出现在12月和次年1月，春季5月为次大值，最低值出现在7月，之后开始上升，冬季高于夏季。临安地区三面环山，以丘陵为主，生态环境好，是国家工业区，CH4主要来源是人为排放，冬季寒冷季节人为因素排放导致CH4浓度较高。龙凤山站的CH4浓度变化为典型的双峰型，每年12月、次年1月和7、8月为峰值，最低值出现在春季4、5月，10月较低。龙凤山位于黑龙江省，东北部分布有多年冻土，随着春季气温逐渐升高，土壤融化，微生物的活性和数量增加，使得CH4不断释放并在大气中累积，最大值出现在8月；而冬季的高值主要是由冬季取暖、化石燃料燃烧造成。上甸子站位于北京东北部，CH4浓度的季节变化与龙凤山站类似，为双峰型。这是由于我国北方地区受生物源和非生物源的交替影响具有明显的双峰季节变化特征，最高值出现在夏季，次高值出现在冬季。香格里拉站CH4浓度的变化周期较稳定，只有1个峰值出现在夏季，每年9月达到峰值，12月和次年1月最低。这是由于西部地区人为活动稀少，高值只出现在自然源排放强烈的夏季，冬季没有明显的人为排放源（如冬季大量燃煤）。香格里拉位于我国西部地区，该地区9月的CH4浓度高值与南方、南亚地区水稻种植产生的高浓度CH4及南亚季风输送到青藏高原上空有关。在亚洲夏季风期间，印度、东南亚和中国华南地区的稻田等会排放大量CH4，随着季风的加强引导高原南部、东南部地区大气低层的CH4向高原输送，造成8、9月CH4体积混合比达到峰值，随着夏季风的撤退，CH4浓度迅速减小，高值期结束[9]。
图1的线性拟合曲线反映了各大气本底监测站CH4浓度的变化趋势。2009年1月至2013年12月香格里拉站的CH4浓度变化趋势最小，几乎没有变化；上甸子站观测的CH4浓度略有逐年下降的趋势，这与北京地区环境和污染源排放治理有关；其余3个观测站的CH4浓度均呈逐渐上升趋势，其中瓦里关站上升趋势最快，临安站次快，龙凤山站最小。
从图2可见，临安站和上甸子站观测的CH4浓度日振幅较大、日变化比较大，每日CH4浓度变化幅度超过0.071 mg/m3。而瓦里关站和香格里拉站的CH4浓度逐日变化较小，每日CH4浓度变化为0.007～0.014 mg/m3，说明这2个地区受人为活动排放影响较小。
3结论
笔者利用我国已经建成并投入业务使用的5个大气本底监测站的观测资料，分析了2009年1月至2013年12月不同地区近地面CH4的浓度分布和变化规律。得出如下几点结论：
（1）代表我国东部工业区的临安站CH4浓度最高，其次是位于东北部森林地区的龙凤山站，北京东北部的上甸子站居中，西南云南香格里拉站和位于青藏高原的瓦里关站CH4浓度最低。
（2）由于上甸子站和龙凤山站CH4浓度季节变化受自然甲烷源和人为甲烷源的交替影响具有明显的双峰特征，CH4浓度最高值出现在夏季，次高值出现在冬季。而香格里拉站和瓦里关站由于海拔高，大气本底条件、生态环境变化不大，人为排放源少，只有1个峰值出现在自然源排放强烈的夏季。香格里拉站9月的高值与南方、南亚地区水稻种植产生高浓度CH4及南亚季风输送到青藏高原上空有关。
（3）2009年1月至2013年12月，5个大气本底监测站CH4浓度的变化趋势不同。香格里拉站变化趋势最小，5年变化不大；上甸子站CH4浓度呈逐年下降趋势，而其余3个站CH4浓度均呈逐年上升趋势，瓦里关站上升趋势最快，临安站次快。
（4）临安站和上甸子站观测的CH4浓度日振幅较大、日变化较大，而瓦里关站和香格里拉站逐日变化较小，说明这2个地区的CH4浓度受人为活动影响较小。
参考文献
[1] 李红军，唐俊红.大气甲烷排放源研究进展[J].杭州电子科技大学学报，2014，34（2）：52-55.
[2] 张朝林，宋长青.“中国地区整层大气甲烷柱总量及其垂直分布特征研究”研究成果介绍[J].地球科学進展，2013，28（11）：1285-1286.
[3] 王明星.大气化学[M].2版.北京：气象出版社，1999：340-342.
[4] STEELE L P，FRASER P J，RASMUSSEN R A，et al.The global distribution of methane in the troposphere[J].Journal of atmospheric chemistrty，1987，5（2）：125-171.
[5] XIONG X，HOUWELING S，WEI J，et al.Methane plume over south Asia during the monsoon season：Satellite observation and model simulation[J].Atmos Chem Phys，2009，9：783-794.
[6] 赵玉成，刘鹏，王剑琼，等.1991～2011年瓦里关全球大气本底监测事实[J].青海环境，2014，24（1）：32-35.
[7] 周凌唏，周秀骥，张晓春，等.瓦里关温室气体本底研究的主要进展[J].气象学报，2007，65（3）：458-467.
[8] 周秀骥.中国大气本底基准观象台进展总结报告（1994～2004年）[M].北京：气象出版社，2005：12-41.
[9] 毕云，陈月娟，周任君，等.青藏高原上空H2O和CH4的分布和变化趋势分析[J].高原气象，2008，27（2）：249-258.