Ag6Si2O7/蒙脱石复合光催化剂的制备及其光催化降解有机污染物的研究

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近年来,银系光催化剂因其高的可见光催化活性,因而在光催化降解有机污染物方面引起了人们的广泛关注。然而,银系催化剂较小的比表面积,使其对低浓度污染物的富集作用较弱,从而导致其光催化效率较低,限制了其在实际中的进一步应用。人们研究发现,银系催化剂与粘土复合后,利用银系催化剂较大的可见光响应范围提高复合催化剂的太阳光利用率,以及粘土的结构特性增大复合催化剂与污染物的接触面积,能够达到提高复合光催化剂催化活性的目的。本课题以来源广、成本低廉的蒙脱石为载体,研究了银系催化剂硅酸银(Ag6Si2O7)/与蒙脱石的复合制备、基本物理化学特征及其光催化降解水溶液中酸性红G(ARG)和常见室内空气污染物甲醛的性能和机理,具体研究内容如下:以AgNO3、NaSiO3·9H2O和蒙脱石为原料,通过简单的原位离子沉淀法合成了Ag6Si2O7和Ag6Si2O7/蒙脱石复合光催化剂。采用多种测试手段对所制备催化剂的结构、组成、形貌特征、表面特征以及光吸收性能等进行了研究。XRD分析结果表明,我们成功地合成了Ag6Si2O7/蒙脱石复合光催化剂,且Ag6Si2O7部分附着在蒙脱石表面,另一部分进入到蒙脱石的层间;UV-Vis DRS分析结果显示,Ag6Si2O7/蒙脱石复合光催化剂的吸收边随着Ag6Si2O7含量增加不断红移,证明其在可见光区域有较好的光吸收能力;TG-DSC分析结果表明,复合光催化剂具有良好的热稳定性。在可见光照射下,通过一系列光催化降解实验,研究了复合光催化剂对水溶液中ARG和常见室内空气污染物甲醛的可见光催化降解性能。结果表明,与单纯的蒙脱石和Ag6Si2O7相比,复合催化剂的可见光催化性能得到了明显的提高。可见光照60 min,复合光催化剂对水溶液中ARG的降解率即可达到90%。对常见室内空气污染物甲醛的降解实验表明,在可见光照射下,复合光催化剂能在270 min内将约60%的甲醛气体完全矿化为CO2,证明复合光催化剂对气体污染物也有一定的催化降解效果。对复合光催化剂催化降解水溶液中ARG的动力学研究证明,其光催化降解过程遵循一级反应动力学。基于光催化降解实验结果,结合化学荧光分析法和自由基捕获实验,研究了Ag6Si2O7/蒙脱石复合催化剂可见光催化降解水溶液中ARG的机理。结果表明,光催化降解过程中的主要活性基团是超氧根自由基和空穴;半导体光催化剂Ag6Si2O7与蒙脱石的复合加快了电子的转移,抑制了光生电子空穴对的复合,从而增强了其可见光催化活性。相对于单纯的银系光催化剂,Ag6Si2O7/蒙脱石复合光催化剂具有成本低廉、活性高等优点,具有更好的应用前景。
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