Pt修饰微孔TiO2净化室内典型VOCs的性能研究

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TiO2光催化是一种极具应用前景的VOCs净化技术,但实际应用中存在矿化效率不高和释放有害副产物的问题,极大地制约了光催化技术的推广。光催化矿化率不高是由于室内VOCs浓度低(ppbppm),传统催化剂表面难以高效吸附,进而影响后续光催化反应;副产物释放是因为小分子中间产物在催化剂表面停留时间短,易从表面脱附进入气相。为此,本文制备了大比表面积的微孔TiO2材料,以其为载体负载Pt构建吸附强化光催化结构体系,通过结构表征和甲苯吸附-光催化氧化实验研究Pt修饰对光催化剂吸附和光催化氧化行为的影响、微孔TiO2的载体效应及Pt与微孔TiO2的协同作用及机制,试图为发展安全高效的光催化净化VOCs技术提供思路借鉴。论文主要成果如下:(1)采用低温水热法制备了无定形微孔TiO2(T-90)。其比表面积是P25材料的14.9倍,其中微孔面积占比88.7%。T-90对甲苯(5.5 mg/m3)的平衡吸附量和矿化效率相比P25提高了663.4%和68.7%,表现出优异的吸附和矿化甲苯性能。(2)探明了Pt修饰影响微孔TiO2吸附及光催化氧化甲苯行为的机制。以T-90为载体负载Pt制备得到Pt修饰微-介孔材料。微孔TiO2载体提供了大量的强吸附位点,复合材料对甲苯(5.5 mg/m3)的平衡吸附量是P25的3.84.1倍;Pt修饰显著提升了催化剂光生载流子的分离效率,Pt-1.5表面光电压值是T-90的2.2倍;Pt和微孔TiO2表现出明显的协同作用,Pt-1.5对甲苯的矿化效率可达57.2%,相比T-90和P25分别提高了69.2%和185.3%,同时显著降低了乙醛、丙酮和苯等副产物的产生量。(3)阐明了微孔TiO2载体结晶度对Pt修饰复合材料吸附及光催化氧化甲苯性能的影响机制。随着载体TiO2结晶度的提升,Pt修饰复合材料比表面积逐渐下降。其中110°C条件下制备的微孔TiO2载体呈锐钛矿型,具有较高的结晶度、比表面积和光生载流子分离效率。以其为载体负载Pt制备的复合材料对甲苯矿化效率高达71.2%,相比Pt修饰无定形微孔TiO2提高了14.0%,同时对乙醛、丙酮等小分子VOCs的矿化性能突出,显著降低了副产物产生量。
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