论文部分内容阅读
直接甲醇燃料电池(DMFC)作为一种清洁、高效以及便捷的新型能源，为研制便携式移动能源创造了可能，受到了世界各国的广泛关注。然而阴极氧还原催化剂作为一个难以攻克的瓶颈阻碍了其发展，这是由于阴极催化剂包含Pt、Pd等贵金属，其价格不但昂贵还难以承受甲醇以及电解质的腐蚀。目前，通过热解处理得到非贵金属 M-Nx-C催化剂因氧还原催化性能良好，同时因以碳为载体而具有优异的耐甲醇性能以及电化学稳定性受到了广泛的关注。本文以金属有机骨架(MOF)作为前驱体引入 M-Nx位点，以新型二维平面碳材料──石墨烯作为碳载体，制备了一系列的M-Nx-rGO催化剂，并对其进行了多种物理表征以及氧还原性能测试。主要研究内容以及结论如下： (1)通过Fe或者Co金属盐提供M-Nx-rGO催化剂中的金属，苯并咪唑为氮源，制备了一系列的M-Nx-rGO或者二元M-Nx-rGO催化剂，通过TEM、SEM、拉曼光谱、红外光谱、比表面积以及孔径测试、XRD、XPS等测试表明了广泛认可的M-Nx活性位点不仅存在于石墨烯边缘，而是很可能存在于层间，进一步提高了其氧还原催化性能。 (2)通过改变制备条件得到一系列的M-Nx-rGO催化剂，探讨反应温度、rGO添加量、热解温度以及金属比对M-Nx-rGO催化剂氧还原催化性能的影响，最终通过LSV测试确定M-Nx-rGO催化剂最佳氧还原性能的制备条件。 (3)对得到的氧还原性能最佳的M-Nx-rGO催化剂和Pt/C催化剂进行一系列的电化学测试，对比制备的M-Nx-rGO催化剂与Pt/C催化剂在氧还原催化性能、耐甲醇性能以及电化学稳定性的优劣。 本论文以N,N二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂，溶剂热法制备了一系列M-Nx-rGO氧还原催化剂，对所制得的催化剂结构进行了一定的研究，并探究了影响M-Nx-rGO氧还原催化性能的几个因素。为M-Nx-C的继续深入研究以及广泛应用于商业化生产提供了一定的借鉴依据。