云南省是有色金属王国,铅锌矿储量均占全国之首。铅锌冶炼作为云南省的支柱产业之一,在带来经济效益的同时也带来了环境的污染。铅锌冶炼技术大多以硫化物精矿为原料,在高温、高氧的条件下火法冶炼,因此在生产过程中将产生大量的SO₂、NOx和Hg⁰。SO₂、NOx气体经过制酸工艺后,大部分转换成为硫酸、亚硝基硫酸,部分Hg⁰也进入污酸和污酸渣中。少量的SO₂、NOx和Hg⁰则随着制酸尾气排放于空气中,这些低浓度的气体通常高空直接排放,并通过烟气稀释等方法来降低污染物浓度以满足环保要求,但这些措施还达不到超低浓度的排放标准。因此,联合净化硫、硝、汞已成为当前研究的热点。目前,碳基材料负载金属氧化物作为催化剂对SO₂、NO、Hg⁰的进行催化氧化/还原的研究较多,但反应机理尚处于探索阶段,相关报道较少。因此,本研究建立载铜石墨烯模型,首先选用石墨烯作为碳基材料简化模型,通过量子化学方法计算石墨烯上SO₂、NO、Hg⁰三者所有可能的吸附结构,然后在金属氧化物Cu O表面探寻SO₂和Hg⁰的催化氧化反应过程和NO的催化还原反应过程。本研究采用密度泛函理论方法,研究了在石墨烯上SO₂,NO和Hg⁰的竞争吸附情况和电荷转移的变化。通过对三种气体分子最稳定结构的部分态密度函数进行分析,可以发现各个轨道之间没有峰的重合。结果表明,SO₂,NO和Hg⁰的所有吸附作用均是由于物理相互作用引起的。Hg⁰在顶位,SO₂呈“V”字形在顶位,NO中氮原子向下在桥位时的吸附能量值依次是:SO₂（VT）-26.4 k J/mol>NO（NB）-15.0k J/mol>Hg⁰（T）-5.3 k J/mol,这表明SO₂（VT）的吸附能最高,Hg⁰（T）的吸附能最低。因此,SO₂在石墨烯上的吸附比NO和Hg⁰稳定,可以优先吸附和去除SO₂。根据Mulliken电荷转移的情况来看,SO₂（VT）0.116e>NO（NB）0.030e>Hg⁰（T）0.008e,强烈的净电荷转移发生在SO₂与石墨烯表面之间,这也证明了SO₂可以优先被吸附去除。为了找出三种气体之间吸附竞争的关系,建立了气体分子之间共存于石墨烯表面的模型。结果表明,NO和Hg⁰,SO₂和Hg⁰相互促进了在石墨烯表面的同时吸附作用,SO₂和NO同时吸附在石墨烯表面具有相互抑制作用。与单分子吸附相比,双分子吸附的吸附类型没有变化。然而,由于Hg⁰、SO₂和NO之间的相互作用,使得在石墨烯表面同时吸附Hg⁰、SO₂和NO的吸附类型变为化学吸附。通过对Cu O表面上Hg⁰、SO₂和NO的催化氧化和催化还原机理的研究,可以发现Cu O在催化氧化及催化还原Hg⁰、SO₂和NO的过程起到至关重要的作用。首先,在Cu O上针对不同气体选取最佳的反应面。对比Hg⁰、SO₂、NO、O₂、NH₃同时存在于Cu O表面的吸附行为,可以发现Hg⁰、NO、O₂在Cu O（110）表面上更容易形成稳定状态,SO₂、NH₃在Cu O-O（100）表面上更容易形成稳定状态,因此Hg⁰的催化氧化和NO的催化还原主要发生于Cu O（110）表面上,SO₂的催化氧化主要发生在Cu O-O（100）表面上。然后对三种气体在最佳反应面上进行反应路径的探寻,结果表明:（1）Hg和O₂在Cu O（110）表面形成了稳定的吸附结构,具有-10.13kcal/mol的吸附能,是一个由化学键相互作用引起的化学吸附过程。O₂断键形成O原子在Cu O表面与Hg结合生成中间体Hg₂O₂,经过断键最终形成的Hg O与Cu O表面的Cu和O均成键,此过程需要克服的最大能垒为48.17kcal/mol;（2）SO₂和O₂在Cu O-O（100）表面形成了稳定的吸附结构,具有-19.19kcal/mol的吸附能,也是一个由化学键相互作用引起的化学吸附过程。当SO₂和O₂在Cu O表面反应时,O₂断键后形成的O原子依次与SO₂结合生成SO₃更为容易,克服的最大能垒为96.86kcal/mol;（3）NO、NH₃、O₂在Cu O（110）表面形成了稳定的吸附结构,具有-65.02kcal/mol的吸附能,同样是一个由化学键相互作用引起的化学吸附过程,主要是通过Cu=O键或者N≡H键作用形成。该反应的中间产物有多种可能性,其中NO-NH₂最容易生成,NH₃形成的-NH₂更有利于NO催化还原的发生,生成物中的H₂O与Cu O表面的Cu原子靠近,吸附于Cu O（110）表面,此路径需要克服的最大能垒为119.54 kcal/mol。本研究为金属改性碳基催化剂同时脱除SO₂、NO和Hg⁰技术的开发提供了理论支撑。