【摘 要】
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锂离子电池在各种便携式设备已经获得到了广泛的应用,并正在进入电动车和大规模储能电站等领域。然而,传统锂离子电池以石墨材料作负极,其理论比容量仅为372 m Ah g-1,难以满足下一代电池对能量密度的要求(>400 Wh kg-1)。金属锂具有极低的电化学还原电势（-3.04 V vs.标准氢电极）和超高的理论比容量(3860 m Ah g-1)等优点,被认为是未来高能量电池体系理想的负极材料之一
【基金项目】
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国家自然科学基金 （51172083,51203057）
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锂离子电池在各种便携式设备已经获得到了广泛的应用,并正在进入电动车和大规模储能电站等领域。然而,传统锂离子电池以石墨材料作负极,其理论比容量仅为372 m Ah g-1,难以满足下一代电池对能量密度的要求(>400 Wh kg-1)。金属锂具有极低的电化学还原电势（-3.04 V vs.标准氢电极）和超高的理论比容量(3860 m Ah g-1)等优点,被认为是未来高能量电池体系理想的负极材料之一。使用金属锂替代石墨作负极,过渡金属氧化物(如三元正极材料Li NixMnyCo1-x-yO2（NMC）)作正极,构建4 V金属锂二次电池是一种有效提高电池能量密度的举措。但金属锂表面枝晶的形成及有机电解液在正极材料表面剧烈的氧化分解会造成电池容量快速衰减,并引发一系列安全问题,在很大程度上限制了4 V金属锂二次电池的实际应用。因此,研究和设计既能在金属锂表面形成稳定固体电解质界面（Solid Electrolyte Interphases,SEI）膜,又能耐4 V正极材料氧化的有机电解液显得尤为重要。本文设计了一种基于双（氟磺酰）亚胺锂（Li[（FSO2）2N],Li FSI）-1,3-二氧杂环戊烷（DOL）的超高盐浓度的有机醚类电解液。特别地,在电解液中添加了微量弱亲核性的有机强碱1,8-二氮杂二环[5.4.0]十一碳-7-烯（1,8-diazabicyclo（5.4.0）undec-7-ene,DBU）作为质子清除剂,抑制Li FSI中ppm级质子酸杂质引发DOL的开环聚合。基于Li FSI和DOL的高盐浓度电解液在室温拥有优异的化学稳定性（150天不分解）、较高的电导率(1.3 m S cm-1)和较强的耐氧化性（氧化电位高达5.0 V vs.Li/Li+）。该高盐浓度电解液不仅可以实现金属锂的高效稳定循环（Li||Cu电池的库仑效率大于99%）,而且在Li||Li Fe PO4和Li||Li Ni1/3Mn1/3Co1/3O2电池中显示出良好的循环稳定性和容量保持能力（两组电池循环400周后容量保持率分别为94%和81%）。
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