金属纳米颗粒—薄膜耦合系统的光学特性研究及其应用

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在当今纳米材料的研究热潮中,贵金属纳米颗粒由于其特殊的物理化学性质而被广泛应用于生物化学传感、表面增强拉曼光谱、生物医学、光学信息存储和纳米光子学等领域。金属纳米颗粒在外界入射光照明下会引发其自由电子的集体振荡,从而产生局域表面等离激元共振,可以将电磁场约束在很小的尺寸中,大大增强局域电场,而且它对周围环境的介电常数变化非常敏感。当把金属纳米颗粒放置到有一定间隙的金属薄膜附近时,由于表面等离激元共振模式之间的杂化,电磁场模式被进一步压缩到金属纳米颗粒和金属薄膜之间的间隙(通常只有几个纳米)中,形成称之为间隙模式的等离子体共振。此时局域电场被显著的增强,而且它对于间隙距离非常敏感,这为我们研究等离激元与分子激子之间的强耦合效应提供了一个很好的研究平台;另外,由于它能明显增强局域电磁场,这对于研究荧光辐射增强,表面拉曼散射增强等都很有帮助。随着间隙距离增大,等离子体间隙模式变弱,介质层的干涉效应逐渐变得明显并占据了主导地位,此时系统的光学特性会被显著改变,包括散射特性以及吸收特性,这为我们研究光热转换方面提供了助益。除了单个金属纳米颗粒,基于多层堆叠的金纳米棒一金属薄膜的耦合系统还能实现近红外波段的宽带高效吸收器。在本文的第一章,我们主要介绍了金属纳米颗粒局域表面等离激元研究背景以及其与金属薄膜组成的系统的光学特性,金纳米棒和金纳米方块的制备方法、局域表面等离激元共振特性,以及这一结构在强耦合方面及吸收器方面的潜在应用等。在本文的第二章,我们在理论和实验上研究了不同间隙厚度(即金纳米棒与金膜之间的距离)下与金膜相互耦合的单个金纳米棒的等离子体共振特性。测量得到的单个纳米颗粒散射光谱的峰值宽度,峰值波长位置以及其偏振特性都极大的受到间隙厚度(小于20nm范围内)的调制。通过比较仿真结果与实验数据,我们发现这些调制特性主要是由于多个偶极子等离子体模式和多极子等离子体模式(这些模式都强烈的局域在间隙厚度中)的之间的复合杂化造成的。由于金纳米棒与金膜之间的近场相互作用,这些等离子体间隙模式具有明显不同的共振特性和空间分布。需要注意的是,这些间隙模式的激发完全依赖于间隙厚度。在本文的第三章,我们在理论和实验上研究了在不同条件下,放置于离金膜表面不同距离处(这里指间隙距离超过50nm的情况下)的纳米金棒的散射光谱和强度特性。研究结果表明,这种金纳米棒-薄膜系统的散射特性极其依赖入射条件。通过观测金纳米棒周围电场的分布我们发现这一系统的散射特性之所以依赖于入射条件,是由于其存在干涉造成的。理论和实验都表明,通过优化金纳米棒和金膜之间的距离,对于特定的入射情况,其散射强度可以被大大增强,达到20倍之多。在本文的第四章,我们介绍了基于薄膜耦合型的单个金纳米块谐振腔(它可以将光场限制在超窄间隙中,约几个纳米)的等离激子强耦合效应。这种深亚波长级别的模式体积能极大的增强光和物质的相互作用,显著调制微腔的远场散射图样,这表明间隙模式的空间分布特性在强耦合机制下会被改变。数值计算结果与实验发现相符合。我们相信我们的这一发现为理解强耦合过程打开了一个新的视角,可能可以被应用在微腔量子电动力学中。在本文的第五章,我们演示了一种超宽带吸收器,它在900-1600 nm波长范围内都具有高效稳定的吸收效率。这里我们采用简单便宜的液滴蒸发法在包覆于金膜表面的薄介质层之上制备多层堆叠的金纳米棒图样。化学合成法得到的金纳米棒的复杂的随机堆叠是造成宽带吸收的主要原因。这样的超材料吸收器可能会为制备大面积高吸收超材料表面提供一种经济高效的方法。最后,在本文的第六章,我们对本论文的主要工作作了一个总结以及对未来可以开展的研究工作进行了展望。
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