g-C3N4基复合材料的制备及其对双酚A的光催化降解

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作为一种典型非金属光催化半导体材料,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其对可见光响应及合适的禁带宽度而备受关注。然而,单一 g-C3N4材料的光生载流子复合率较高,导致其光催化活性偏低。为进一步拓展g-C3N4材料的可见光响应范围并降低其光生载流子的复合效率,本文以三聚氰胺为前驱体,采用锻烧法制备g-C3N4材料,分别通过共沉淀法、溶剂热法和离子交换法制备Ag3POC/g-C3N4、Bi2Ti2O7/g-C3N4和AgBiO3/g-C3N4复合材料。同时通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、透射电镜、扫描电镜(TEM、SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、荧光光谱(PL)以及紫外可见漫反射光谱(DRS)等对所制备材料的结构进行表征,并以双酚A(BPA)为目标污染物进行光催化降解,探究上述复合材料的光催化性能与光催化氧化作用机理。1、复合材料的结构表征显示,所制备的Ag3PO4、Bi2Ti2O-7与AgBiO3均匀地负载于g-C3N4片层的表面,催化剂材料对光的利用效率得以提高。2、将所制备复合材料Ag3PO4/g-C3N4应用于BPA的光催化降解,考察材料中Ag3P04与g-C3N4的质量比、体系pH、复合材料投加量、BPA的初始浓度及盐度等外界因素对光催化活性的影响,同时对该过程的光催化降解机理进行了初步探讨,结果表明:(1)当复合材料中Ag3P04的含量为25%(APC-25)时、在最佳外界条件下,经光照180 min后,BPA的降解率可达92.81%;(2)最佳外界条件为:体系ppH=7、AAPC-25的投加量为5 mg、目标污染物的初始浓度为10 mgOL-1;(3)APC-25对BPA的光催化氧化过程符合拟一级动力学反应模型;(4)催化降解过程中主要的活性氧化物种为超氧自由基(·02-)。3、应用Bi2Ti207/g-C3N4复合材料对BPA进行光催化降解,实验结果表明:(1)复合材料中Bi2Ti207与g-C3N4的质量比为1:1(BTC-50)、催化剂具有最高催化性能,当体系pH=7、BTC-50的投加量为15 mg时,可见光下照射300 min后,5 mg.L-1 BPA的降解率可达93.32%;(2)BTC-50对BPA的光催化氧化过程符合拟一级动力学反应模型;(3)Bi2Ti2O7/g-C3N4复合材料光催化降解BPA过程中起关键作用的氧化物种为·O2-;(4)回收Bi2Ti2O7/g-C3N4复合材料对BPA的光催化降解活性没有明显变化。4、将所制备复合材料AgBiO3/g-C3N4应用于BPA的光催化降解,结果表明:(1)当复合材料中AgBi03与g-C3N4的复合质量比例为1:1(ABC-50)、体系pH=7及复合材料的投加量为20mg时,光照180min后,10mg·L-1;BPA溶液的降解率可达95.75%;(2)ABC-50对BPA的光催化氧化过程符合拟一级动力学反应模型;(3)AgBiO3/g-C3N4复合材料光催化降解BPA过程中,氧化物种·O2-、·OH和h+的作用基本相当。
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