金属膜上纳米双线体系中的等离子驱动表面催化反应

来源 :重庆大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaobailove2009
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等离激元光子学(plasmonics)作为纳米光学的一个分支,其中的研究内容涉及到光在纳米尺度范围内的各种新奇的特性,是物理光学、光学工程、材料科学以及纳米科学等众多学科交叉的结果。等离激元光子学是一种利用表面增强拉曼散射技术,在纳米尺度范围内操作和控制光子的一种具体的应用研究。本文通过对传统等离子体驱动催化反应(plasmon driven surface catalysis,PDSC)的颗粒系统进行改进,对银线金膜系统的等离子体驱动表面催化反应进行了研究。并自主搭建了一台测量微米量级的拉曼光谱仪,可以十分灵活的进行拉曼测量,比如改变入射光的偏振、强度等。光能够激发纳米结构中的表面等离子体,能够将入射光场的能量聚集到一个局域范围内,使得此范围内的电磁场得到极大增强,正是电磁场的增强效应使得吸附在金属表面的PATP或者4NBT分子转换成了DMAB。尽管,PATP和4NBT分子都能转换成DMAB,但是二者的反应机理不一样。转换过程中,PATP发生的是氧化反应,而4NBT发生的是还原反应。其催化反应可以通过表面增强拉曼光谱进行表征,其强度差别在一定程度上可以反应催化反应的强弱。本文的银线二聚体的毗邻部分的横截面类似于双颗粒二聚体系统(比颗粒系统拥有更加光滑的表面)比银线端头具备更有效地局域能量的能力,所以银线毗邻部分的拉曼光谱强度要比银线端头(横切面类似于单颗粒系统)拥有更高强度的拉曼光谱信号,同时毗邻部分也更易发生等离子体驱动表面催化反应。由于银线的等离子体波导效应,在相同条件下,银线的表面增强拉曼光谱要比颗粒系统的表面增强拉曼光谱弱一些,却有着比其更加灵敏的入射光偏振依赖性。在实验中,通过对激发光强度进行调控之后,可以选择一个合适的强度使得入射光偏振垂直(相对于银线方向)入射时发生等离子体驱动表面催化反应,而平行入射时不发生催化反应。这个特性很可能会成为一种控制表面催化反应发生与否的可控手段。此外,我们还讨论了不同波长对于银线系统表面催化反应的影响。由于银线系统样品比颗粒系统更加容易制备和观察,以及其自身具有的波导效应,所以这种简单的纳米结构可以为光学器件的开发提供借鉴意义,比如探测、传感、光辐射等。
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