基于二硫化钼/银纳米棒复合材料和丝网印刷三电极体系的电化学生物传感器的研究

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随着科技的发展,食品安全、环境监测和医药诊断等行业进步迅速,因此,对于低成本、简单灵敏方便并适用于现场即时检测的传感器的需求日益增加。电化学生物传感器发展迅速而且成果显著,它可以将分子水平上的生物识别信号转换成电信号,具有快速灵敏的优点。丝网印刷电极(SPE)制做工艺简单、成本低、可批量生产,而且一次性使用避免了不同样品之间的干扰。SPE是电极修饰的载体,是电化学生物传感器的核心部分,性能优异的基础电极的制备是构建电化学生物传感器关键的第一步。此外,制备能更好促进电子传输的电极材料也是当前电化学生物传感器的研究中一项重要课题。本课题从印制电化学性能优异的丝网印刷三电极体系和制备导电性能良好的纳米复合材料两个方面着手,并在此基础上构建电化学生物传感器,用于检测前列腺特异性抗原(PSA)。首先,优化丝网印刷三电极体系的制备工艺与参数。在柔性的水接触角为52.5°的PET基材上印制电极,碳浆研磨的条件控制为400r/min和20min,电极的几何形状参数为:工作电极直径D=3mm、参比电极直径D=1mm、工作电极与辅助电极的间距与工作电极和参比电极的间距相等且均为1mm,新印制的SPE在3M NaOH溶液中浸泡60min做预处理,此条件下得到的基础电极具有优异的电化学性能。然后,采用锂离子穿插而后水解剥离的方法,制备得到直径约为3.5μm的圆形二硫化钼纳米片,呈单层或几层分布;采用无模板无晶种的方法,一步制备得到形貌规整的银纳米棒,其平均直径约为39.54nm,平均长径比约为19.67;ce-MoS2与AgNRs通过物理静电吸附作用复合,该纳米复合材料可显著提高电极的电化学响应性能,其电导率比单一材料之和提高到约1.5倍。最后,基于稳定性、可逆性较好的基础电极和导电性优异的ce-MoS2/AgNRs复合材料,构建用于检测PSA的电化学传感器,其检测范围为0.11000ng/mL、灵敏度约为0.019μA/(ng/m L)、检测限为0.051ng/mL,具有良好稳定性和特异性,可潜在应用于前列腺癌的诊断与筛查。
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