2-(2-甲酰氨基噻唑-4-基)乙醛酸的合成工艺研究

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头孢菌素类抗生素具有抗菌活性强、抗菌谱广、耐β-内酰胺酶、耐酸碱、毒副作用小等优点,是治疗细菌感染性疾病的常用药。头孢克肟、头孢他啶是重要的第三代半合成头孢菌素类抗生素品种之一,具有杀菌力强,抗菌谱广的特点,在临床上得到广泛应用,氨曲南是第一个应用于临床的单环β-内酰胺抗生素,对多数需氧革兰阴性菌所致的感染有较好的疗效。2-(2-甲酰氨基噻唑-4-基)乙醛酸作为合成头孢克肟、头孢他啶和氨曲南的中间体,其成熟可行的合成工艺路线的探索和发现不仅会带来较大的社会效益也将会产生可观的经济效益。因此,探索出一条其纯度高、产率高的合成工艺路线具有重要意义。本文参阅了大量文献,确定了一条适宜工业化生产的路线,即去甲基氨噻肟酸乙酯先在乙醇水溶液中用亚硫酸氢钠将侧链的肟羟基还原为羰基,得到的产物再与甲酸和乙酸酐进行甲酰化反应将氨基甲酰化,其后,甲酰化产物在碱性条件下水解,即得到目的产物2-(2-甲酰氨基噻唑-4-基)乙醛酸,并对实验条件进行了探讨,完成了以下工作:(1)中间体I的合成中,经过实验确定了投料比M去甲酯:MNaHSO3=1:3.5为宜,确定溶剂为乙醇:H2O(V:V=1:1),确定反应温度为60~70℃,确定反应时间为20 h,确定pH为4.5~5。(2)中间体II的合成中,经过实验确定了投料比M甲酸:M产物I=4:1及M甲酸:M乙酸酐=1:1为宜,确定反应温度为15℃左右,确定反应时间为6 h。(3)目标产物2-(2-甲酰氨基噻唑-4-基)乙醛酸的合成中,经过实验确定了投料比为M中间体II:MNaOH=1:2.5,确定反应温度为20~30℃,确定反应时间为5 h。(4)进行了放大性实验,设计了中试工艺流程示意简图和操作规程,并进行了成本核算。(5)研究了Zn-AcOH还原脱肟法、CuCl2·2H2O催化水解脱肟法等方法在氨基噻唑乙酸乙酯、氨噻肟酸、去甲基氨噻肟酸、去甲基氨噻肟酸乙酯等的反式副产物到医药合成所需要的顺式中间体的转换上的应用。本文的工艺路线,在生产成本、工艺操作、产品收率和纯度和环境保护上都有了明显提高和改善。
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