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自行研制了一台新型激光光解碎片平动能谱仪,与传统的大型激光光解碎片平动能谱仪和速度离子成像仪相比,分辨率与之相当或稍高,且具有成本低廉、操作简单等特点,具有较大的推广前景。
碘代烷烃的光解在研究臭氧层的破坏等大气化学中具有重要的意义;共线性类三原子分子CF3I作为良好的理论模型分子而倍受关注。在279-305nm范围内,本文作者分别对CF3I、C2H5I进行了光解,碎片平动能谱都显示有较好的多个伞形振动峰。通过谱峰模拟,获得了各个振动态的布居,因而也获得了更为准确的平动能与内能之间的分配比。改变激光偏振方向,使之与检测方向平行或垂直,简略地获得了碎片的角分布参数,它与势能曲线中不同电子态的交叉相关。随激发波长的减小,这种交叉过渡的比例将降低。
研究了团簇体系(HI)m(H2O)n的光解,在飞秒激光800nm或纳秒激光193nm、281.73nm作用下,产物的时间飞行质谱难以得到或判断(HI)m(H2O)n团簇峰的存在,但是我们利用新型激光光解碎片平动能谱仪,由其光解碎片I*的平动能谱,则可以推断光解物质的基本组成、可能的光解过程等。因此,对于易发生解离的团簇或团簇离子,高分辨的光解碎片平动能谱不失是一种间接、有效的鉴定团簇成分的研究方法。同时,通过从头算研究了HI-H2O体系中各个团簇如(HI)m、(H2O)n、(HI)m(H2O)n的最稳定结构、性质和相对稳定性等,显示HI(H2O)n(n=4,5,6)具有较大的热力学稳定性,这与实验结果相符。